质子交换膜燃料电池(PEMFC)由于具有能量密度高、工作温度低和零污染等优点，受到越来越多的关注。然而，目前阴极氧还原反应(ORR)广泛使用的Pt/C催化剂还存在价格高、易毒化和耐久性不足等问题，严重制约了PEMFC的发展。因此急需开发高活性、高稳定性的Pt基ORR催化剂，在提升电池性能的同时可以降低Pt的用量。有序的Pt基金属间化合物由于原子具有特定的排布表现出优异的催化活性和稳定性，并且降低了Pt的用量、减少了成本。本文以Pt基有序金属间化合物催化剂为研究对象，设计并合成了高活性和稳定性的Pt基金属间化合物，对催化剂结构、组成、以及形成温度等进行探索和调控，研究了各催化剂ORR活性、耐久性和各因素之间的影响，论文取得的主要结果如下:
　　(1)通过羰基簇合物途径在高温热处理条件下制备了均匀负载在碳载体上的有序Pt3Co/C(O-Pt3Co/C)和PtCo/C(O-PtCo/C)金属间化合物。XPS结果表明，有序金属间化合物的形成会导致Pt结合能的下降同时增加合金化程度。电化学性能测试表明，O-Pt3Co/C的活性比O-PtCo/C更高,O-Pt3Co/C催化剂在0.9V下的质量比活性和面积比活性分别达到了225.4mAmg-P1t和1.95mAcm-2，分别是商业化JM-Pt/C的2.0倍和6.3倍。在稳定性测试中，相比于JM-Pt/C和D-Pt3Co/C经过20000圈加速耐久测试后质量比活性分别下降51.2%和38.5%，有序的Pt3Co/C表现出优异的稳定性，仅下降24.5%。这种活性和稳定性的提高可归结于有序结构的高稳定性和电子结构的改变。
　　(2)为进一步降低Pt的用量，在不同热处理温度下制备了PtNi合金催化剂，探索有序PtNi金属间化合物形成温度和性能之间的关系。通过对各催化剂进行电化学活性测试发现，在650℃下形成的PtNi金属间化合物表现出优异的ORR性能。PtNi-650催化剂在0.9V下的质量比活性和面积比活性分别为242.6mAmg-P1t和2.13mAcm-2。此外，PtNi/C-650也同样表现出良好的稳定性，经过20000圈加速耐久性测试后其质量比活性仅下降了26.1%，而无序PtNi/C-300催化剂ORR活性衰减了41.6%。这种ORR高活性和稳定性主要是由于有序PtNi/C金属间化合物的高合金化程度和结构稳定性。
　　(3)为抑制过渡金属的溶出，进一步提升催化剂的稳定性，基于Pt3Co金属间化合物的研究结果，制备出氮掺杂Pt3Co金属间化合物(O-Pt3CoN/C)。通过XPS以及EDS进行结构表征发现，氮掺杂不仅在碳上，在纳米颗粒上也存在。电化学测试表明，所制备催化剂的ORR催化活性递减顺序如下:O-Pt3CoN/C(275.7 mA mg-P1t)＞O-Pt3Co/N-C(249.7 mA mg-P1t)＞O-Pt3Co/C(225.4 mA mg-P1t)＞JM-Pt/C(114.3mA mg-P1t )。稳定性测试结果显示，氮掺杂后提高了催化剂的稳定性，O-Pt3CoN/C催化剂质量比活性20000圈耐久性测试后活性衰减仅21.5%，并且由于Co-N键的形成，有效的抑制了钴的溶出。这种ORR高活性和耐久性的提升可归结于氮掺杂对电子结构的影响以及Co-N键的形成对过渡金属的稳定作用。