全光谱荧光石墨烯量子点的调控及其白光LED应用研究

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荧光石墨烯量子点(GQDs)因其明显优于传统的有机荧光材料和半导体量子点而引起了学术界的广泛关注。其优异的光稳定性、环境友好性、简单廉价的合成方法、易于表面改性等性能使得GQDs在能源转换和存储、柔性器件、催化和生物医学等领域有了广泛的应用前景。本论文的研究内容主要包括以下四个方面:1.以酸为调控剂,通过酸调控GQDs表面吸电子/给电子基团,一锅制备出全光谱荧光GQDs,其中最高量子产率高达72%。具体机理为酸调控剂表面的吸电子基团会增大GQDs的粒径和使荧光光谱红移,进而说明了GQDs量子限域效应的原因。这些GQDs可以发射出明亮且非常稳定的全色荧光,范围从蓝光到红光,甚至白光。以这些GQDs为基础,将多种GQDs按照适当的比例混合,制备出全彩色发光聚合物薄膜和白色荧光粉。并成功将全光谱荧光GQDs应用于白光LED器件中,并成功调控出冷、标准和暖白光LED。GQDs光谱可调性的成功将加速具有前瞻性光学现象的碳基材料系统的发展。2.以1,5-二氨基萘为前驱物,三氯甲烷为氯源,在乙醇溶剂中水热230 oC条件下反应12 h制备白色发光GQDs(WGQDs)。氯掺杂量和反应温度的调节使WGQDs具有单晶结构和亮白色荧光性质。特别地,WGQDs还首次展示了新颖而稳健的白色磷光性能。WGQDs的最佳荧光量子产率为34%,超过了大多数报道的WGQDs和其他白色发光材料。经过一系列的表征发现该WGQDs的双模光学特性来源于低缺陷和高氯掺杂的协同效应。最后成功将其应用在自主细胞核靶向荧光探针,并能够在633 nm波长下激发成像,其次还将其复合在紫光芯片上成功调制出暖白光器件LED。最后因其优异的磷光效果,成功应用于信息防伪。3.开发了一种简单、超快速、可扩展的方法,即在微波辅助下3 min内获得GQDs。在最佳反应条件下,MA-GQDs具有高达35%的荧光量子产率。单晶少层结构的MA-GQDs能在700 nm处达到可见光区。此外,这些超亮荧光和稳定的MA-GQDs作为荧光粉和荧光探针可以有效地应用于白光发光二极管和细胞成像领域。开发的GQDs制备途径可以为高荧光、少缺陷的GQDs的设计提供明确而显著的启发,加速GQDs的应用。4.双光子荧光探针在生物成像领域具有很高的应用价值。在本文,我们报道了一种一锅水热法合成氮、硫共功能化GQDs的方法,该方法可作为细胞成像的有效单光子和双光子荧光探针。合成的量子点由于胺基和硫基的边缘官能化而表现出超稳定的水溶性。此外,GQDs还显示出新颖的双光子荧光特性。量子点的双光子吸收截面达到31000 GM,大大超过了大多数传统荧光材料。此外,在808nm飞秒激光照射下,环境友好性的GQDs光热效应可以忽略不计,适合于长期的双光子成像和观察。这些发现为双光子荧光量子点在各种生物应用开辟了新的可能性。
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