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覆碳改性的氧化铝复合载体可以结合氧化铝和碳材料两种载体的优点,既具有高机械强度和稳定性,又有很好的抗结焦性,还可以降低载体与金属之间的相互作用,有效提高工业催化剂的活性。论文采用催化化学气相沉积法制备了三叶草型的氧化铝/碳材料复合材料,并通过N2物理吸附、NH3程序升温脱附、O2/Ar程序升温脱附等手段对复合材料的织构、表面性质和侧压强度等物理化学性能进行了表征。主要从沉积碳所需催化剂的制备条件和沉积碳的制备工艺两方面入手,研究不同条件下制备的复合材料的物化性能,主要分为两部分:一部分采用水溶液浸渍制备催化剂,主要考察了沉积碳的制备工艺对复合材料物化性能的影响;二是采用拟薄水铝石溶胶浸涂活性金属方法制备催化剂,考察了铝溶胶制备工艺对复合材料物化性能的影响。本文得到的主要研究结果如下:
1)考察了负载的活性金属种类、负载量以及沉积碳的制备工艺条件如温度、氢分压、沉积时间、碳源对制备的复合材料的物理化学性能的影响,结果发现得到的复合材料的比表面积较空白氧化铝都有小幅降低,但仍具有较高的比表面积且保持了中孔结构,同时其侧压强度与空白氧化铝相当或更高。活性金属的种类及活性金属负载量对复合材料的织构性能和表面酸强度影响明显,当采用Fe作为活性金属时,碳仅在氧化铝表面沉积,而当Ni为活性金属时,碳可在整个氧化铝颗粒的体相沉积。Fe负载量为0.5时得到的复合材料的总酸量较高,且强酸所占比例较低。沉积碳生长碳源对于复合材料的碳含量的影响最大,当碳源为乙烯时复合材料中的碳含量最高。
2)采用铝溶胶法负载活性金属Ni,考查了前驱液pH值、醇铝/水、醇铝/醇等铝溶胶的制备工艺对最终得到的复合材料的比表面积、孔径分布、覆碳深度和酸强度分布等物理化学性能的影响。结果表明,随着醇铝/水比例的减小、醇铝/醇比例的增加及活性金属负载量的增加,复合材料的覆碳深度增加,覆碳量变大,但复合材料的其它物性都较接近。
复合催化材料具有较高的比表面积和孔体积,机械强度能够满足工业应用需求,有望结合氧化铝及碳材料各自的优点,在工业上有良好的应用前景。