Co-N-G催化剂的制备及其电催化氧还原反应的研究

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自工业革命以来,能源问题一直是科学研究的重点,燃料电池是一项几十年来受到广泛关注的能源转换技术。燃料电池具有节能率高、低碳排放的特点,能有效解决能源需求增长与环境保护之间的矛盾。但是,阴极O2还原反应的缓慢动力学过程和高过电势制约了燃料电池的发展。虽然铂(Pt)基催化剂具有优异的氧还原(ORR)电催化活性,但其高昂的成本和较差的稳定性严重阻碍了燃料电池的推广与应用。因此,该领域的侧重点是研究高效、稳定且低成本的阴极ORR催化剂,本文通过在掺杂氮原子的石墨烯上负载非贵金属钴,经过简单的回流、热解制备了Co@Co-N-G和Co/CoO@Co-N-G催化剂。具体研究内容主要是包括以下两个方面:(1)以氧化石墨烯为碳源,席夫碱为氮源,通过简单的热处理成功制备了碳修饰有钴、氮的ORR催化剂Co@Co-N-G,该催化剂的电子转移数达3.68,表现出了优异的电催化活性;在经过15000 s i-t的测试后,电流保持率仍为84%,表现出较好的稳定性,同时还具有很好的抗甲醇性。可能是由于热解过程中生成的原子级和纳米级金属物种的有效协同作用促进了催化剂活性和稳定性的提高。(2)以氧化石墨烯为碳源,在用水合肼还原氧化石墨烯(GO)的过程中加入二水杨醛缩乙二胺钴,通过后期的热处理成功制备了负载Co/CoO中空纳米颗粒的钴氮掺杂介孔石墨烯催化剂Co/CoO@Co-N-G。Co/CoO中空纳米颗粒和钴氮掺杂介孔石墨烯的协同作用使其表现出优异的电催化活性,在经过15000 s i-t的测试后,电流保持率仍为87%,同时还具有很好的抗甲醇性。
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