【摘 要】
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基于氧杂蒽母体结构,制备了11个氧杂蒽（包括罗丹明和荧光素）螺环分子并通过质谱和核磁表征。研究发现:这些螺环衍生物本身不发光。在特定阴/阳离子作用下,螺环结构可快速发生开环,发出很强的Stokes荧光和anti-Stokes荧光（包括单光子吸收上转换荧光,One-photon absorption upconversion（OPA-UC）和三线态-三线态湮灭上转换荧光,Triplet-triple
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基于氧杂蒽母体结构,制备了11个氧杂蒽（包括罗丹明和荧光素）螺环分子并通过质谱和核磁表征。研究发现:这些螺环衍生物本身不发光。在特定阴/阳离子作用下,螺环结构可快速发生开环,发出很强的Stokes荧光和anti-Stokes荧光（包括单光子吸收上转换荧光,One-photon absorption upconversion（OPA-UC）和三线态-三线态湮灭上转换荧光,Triplet-triplet annihilation upconversion（TTA-UC））,具有“Turn-on”荧光增强响应,论文展开Stokes荧光和anti-Stokes荧光检测性能研究。具体如下:1.罗丹明螺环酰肼分子制备与检测性能研究:自制了罗丹明螺环酰肼（Rh-1）,通过调节检测溶液的p H值,实现Rh-1分子检测NO2-和Hg2+的多功能性,并从机理上给予合理解释。由于OPA-UC具有浓度增强效应,故适用于浓度较大的离子检测范围（m M级）;而传统的Stokes荧光只能检测稀浓度的离子（μM级）。研究的意义在于:通过Stokes荧光和OPA-UC荧光双通道检测,可实现对离子高灵敏和宽量程兼顾的检测。2.罗丹明螺环酰肼-蒽化合物制备与检测性能研究:将罗丹明和蒽之间插入不同长度的二胺烷烃,制备了3个罗丹明酰肼-二胺-蒽衍生物（Rh-2～Rh-4）。通过不同的激发模式（即激发蒽环、激发罗丹明和激发罗丹明热振动能级）,研究分子内柔性碳链长度对离子检测性能的影响。结果表明,Rh-2对Hg2+选择性更佳,而Rh-3～Rh-4则对Fe3+表现出更好的选择性。这是由于Rh-2分子的柔性链较短,离子半径大的Hg2+方易于接近与之结合;而Rh-3～Rh-4的分子柔性链较长,故离子半径较小的Fe3+更易于与之相结合;证实了通过插入不同长度的烷烷基来达到调控探针选择性的目的。3.荧光素螺环化合物制备与检测性能研究:制备了荧光素螺环酰肼化合物（Luc-1～Luc-5）和螺环硫酯化合物（Luc-6～Luc-7）。研究化合物环内氮原子和硫原子对检测性能的影响。结果表明:螺环酰肼对Cu2+具有选择性响应,而螺环硫酯则对Hg2+具有选择性响应。选择Luc-7分子,研究了Stokes荧光、OPA-UC荧光和TTA-UC荧光的检测性能。结果表明:以常规的Stokes荧光检测性能为对照,OPA-UC荧光的检测量程可提高2个数量级（m M级）;而TTA-UC荧光的检测灵敏性可提高1个数量级（达n M级）。研究的意义在于:通过OPA-UC和TTA-UC双通道荧光检测,可进一步提高离子高灵敏和宽量程检测的兼顾性,解决了使用常规的荧光检测方法始终存在着的高灵敏性和宽检测范围之间的矛盾。
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