白光LED自问世以来便受到了世人的广泛关注，其具有高效、节能、寿命长、环保等优点，在不久的将来极有可能成为取代白炽灯和日光灯的新一代照明光源。目前，实现白光LED的方式主要有两种：一种是直接用红、绿、蓝三种颜色的LED芯片来合成白光，这种方式的缺点是成本较高，且显色性容易受到LED芯片本身的限制；另外一种方法是基于单色LED芯片搭配合适的荧光粉来合成白光，这种方法的优点是成本低，且可以通过调整荧光粉的配比来调节LED的显色性，是目前商用白光LED最常见的组成方式。作为白光LED的重要组成部分，荧光粉成为白光LED发展的关键。然而现今市面上的LED用荧光粉在光转换特性、热稳定性、光衰特性等方面还有待完善。高效率、高亮度、稳定性好、绿色环保的荧光粉的研发成为了热门的方向。本论文主要介绍了两种新型LED用荧光粉，对它们的各种性质进行了实验表征，并采用密度泛函理论对它们进行第一性原理研究，以此来探索提高它们的发光性能以及稳定性的途径和机理。　　 本论文共分为六章。第一章主要介绍了人类照明史中几种常见的照明光源，白光LED的发展与应用，以及几种常用的白光LED用荧光粉。并对稀土元素的发光特性进行了简要阐述。　　 第二章主要介绍了密度泛函理论的理论框架和发展历程。包括Hartree-Fock理论所遇到的问题，到Thomas-Fermi-Dirac模型的提出，再到Hohenberg-Kohn定理正式确立密度泛函理论的理论基础，以及将密度泛函理论与实际应用结合的Kohn-Sham方程。并介绍了几种常用的交换相关泛函。　　 第三章主要介绍了本论文中的实验所用到的试剂和仪器设备。　　 从第四章开始，将介绍本人在论文中的工作。　　 第四章介绍Ba2.8-xCaxEu0.2Si6O12N2荧光粉的制备、实验表征以及第一性原理研究。通过高温固相反应合成了Ba2.8-xCaxEu0.2Si6O12N2荧光粉。实验结果表明，该荧光粉吸收250～470nm的近紫外—蓝光，发射500～570nm的绿光，具有很高的发光强度；Ca掺入之后，样品的吸收和发射强度随着Ca浓度的上升而减弱。第一性原理计算表明，Ba2.8-xCaxEu0.2Si6O12N2体系导带中的5d能带由Eu的5d轨道和Ba的Sd轨道共同构成，近紫外—蓝光吸收不仅来自Eu4f～Eu5d的跃迁，还包含Eu4f～Ba5d的跃迁，从而使该体系具有很强的吸收和发光性质。Ca掺入之后，其3d轨道与Eu和Ba的5d轨道能量差距较大，导致其与近紫外—蓝光吸收相关的导带态密度下降，从而使其吸收和发光强度减弱。本章中的研究内容证明，可以通过改变基质元素使基质参与荧光粉的发光过程，从而提高荧光粉的发光性能。对新型荧光粉的研发工作具有重要指导意义。　　 第五章介绍Si-N掺杂BaMgAl10O17∶Eu2+（BAM∶Eu2+）荧光粉的制备、实验表征以及第一性原理研究。通过高能球磨法合成了Si-N掺杂BAM∶Eu2+荧光粉，与普通高温固相反应相比，高能球磨法提高了Si-N在BAM晶格中的掺杂浓度。实验结果表明，适量的Si-N掺杂不改变BAM的晶格结构，且提高了BAM∶Eu2+荧光粉的发光性能、高温特性以及热稳定性。第一性原理计算表明，BAM∶Eu2+荧光粉的能带色散小，联合态密度大，是该荧光粉具有高强度光吸收的主要原因。Si-N掺杂导致处于BR位置的Eu2+浓度上升，而处于mO位置的Eu2+浓度下降，由此抵消了Si-N掺杂降低Eu的分态密度对光谱的影响。所以适量的Si-N掺杂提高了BAM∶Eu2+荧光粉的吸收和发光强度。Mulliken布居分析显示，Si-N键和Eu-N键的Mulliken布居数分别高于Al-O键和Eu-O键，说明Si-N键和Eu-N键的共价性分别强于Al-O键和Eu-O键。Eu2+周围局域结构共价性的增强降低了BAM∶Eu2+镜面层的活性，提高了BAM∶Eu2+荧光粉的稳定性。　　 第六章为全文的总结与展望，提出了本论文研究中的不足，并为未来的研究给出了建议。