【摘 要】
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氮氧化物(NOx)的去除对环境保护具有重要意义,丙烯选择性催化还原技术(Selective Catalytic Reduction with propylene,C_3H_6-SCR)已被广泛研究。本文采用水热合成法制备复合金属氧化物ZrNiAlO和MnNiAlO催化剂,对其C_3H_6-SCR的反应性能及原理进行了考察,并对比了催化剂的抗硫能力,探究了硫毒化的机理。主要研究结果如下:(1)选择水
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氮氧化物(NOx)的去除对环境保护具有重要意义,丙烯选择性催化还原技术(Selective Catalytic Reduction with propylene,C3H6-SCR)已被广泛研究。本文采用水热合成法制备复合金属氧化物ZrNiAlO和MnNiAlO催化剂,对其C3H6-SCR的反应性能及原理进行了考察,并对比了催化剂的抗硫能力,探究了硫毒化的机理。主要研究结果如下:(1)选择水热法制备了不同掺杂量的ZrNiAlO和MnNiAlO。XRD、SEM及FTIR的结果表明过渡金属成功掺杂并高度分散在混合金属氧化物中,且Zr和Mn的掺杂并未改变催化剂的形貌特征。(2)金属的掺杂显著提高了催化剂的催化能力,包括对NO吸附和活化的能力,以及促进含氮物种和羧酸盐反应的能力。ZrNiAlO系列中,当Zr负载量为5%时催化活性最强。MnNiAlO系列中,当Mn负载量为1%时催化效果最好。(3)SO2导致催化剂硫中毒,催化剂的催化活性受到抑制,原因在于SO2活化产生硫酸盐优先占据催化剂的活性位点,抑制了硝酸盐的生成及吸附。Zr和Mn的掺杂抑制了硫酸盐的沉积从而提高了催化剂的抗硫能力。(4)通过再生试验发现,热再生导致催化剂毒化更加严重,而洗涤再生可以去除部分硫酸盐沉积从而有效恢复催化剂的催化性能。(5)结合XPS以及Py-FTIR探究影响催化剂催化活性的因素,结果表明催化剂表面吸附氧的含量是催化剂活性的决定性因素;催化剂表面酸性位则对催化剂的催化性能没有直接影响。
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