随着人工智能和信息化时代的到来,大数据的存储要求不断提高,目前大数据主要存储在高容量高性能的半导体存储器中。国内市场上的半导体存储器分为易失性半导体存储器和非易失性半导体存储器,易失性半导体存储器因断电后存储单元电容中的电荷会在极短的时间内衰减甚至消失,因此需要不断刷新存储单元进行数据存储,导致大量的能量损耗,且与CMOS技术不兼容,不能满足社会的需求,因此对高密度、低功耗、高速度、低成本的新型非易失性存储器的研究迫在眉睫。阻变随机存储器（Resistive random access memory,RRAM）作为非易失性存储器的一种,因具有器件结构简单、功耗低、速度快、存储单元尺寸小以及单个基本存储单元可存储多个状态等诸多优点,有望成为下一代高端非易失性存储器的核心。RRAM利用存储器材料的电阻在高阻态（High resistive state,HRS）和低阻态（Low resistive state,LRS）之间的可逆改变进行信息存储。最近几年,过渡金属硫化物（Transition metal and dichalcogenides,TMDs）二硫化铪（HfS₂）在现代电子和光电子领域表现出极其优越的物理性能,而HfS₂在阻变领域鲜有报道,其阻变机理尚不明确。鉴于在研究较为成熟的ZnO阻变存储器中阻变与氧空位或顶电极电化学活性金属的迁移有关,本论文研究了二硫化铪阻变存储器硫空位和顶电极金属迁移对阻变的作用,并结合机理和密度泛函理论（Density functional theory,DFT）计算设计器件结构,进一步优化阻变性能。首先利用化学气相传输法（Chemical vapor transport,CVT）在单温区炉子中制备二硫化铪晶体粉末,并在CHP（N-cyclohexyl-2-pyrrolidone,N-环已基吡络烷酮）中利用液相超声法将其剥离成单层或少层的HfS₂纳米片,之后用该HfS₂纳米片制备具有三明治结构的阻变存储器件。通过探究不同制备参数对HfS₂阻变器件阻变性能的影响,总结出制备HfS₂阻变存储器的最优实验参数。其次,我们研究了Pt/Al/HfS₂/p⁺-Si器件的阻变特性及机理,为了提高阻变性能,利用DFT计算结果设计了性能更佳的Pt/Al/HfS₂/ITO结构的器件,并从实验上验证性的研究了该器件的阻变特性。Pt/Al/HfS₂/p⁺-Si结构器件具有典型的双极性阻变存储特性。DFT计算结果给出,在二硫化铪薄膜中掺杂3.8%的硫空位足以使p型的HfS₂半导体层变为金属层。依据Pt/Al/HfS₂/p⁺-Si阻变器件硫空位掺杂及未掺杂状态的定量能带图可知,阻变现象可用HfS₂层在半导体特性和金属特性之间的转换解释。该器件的阻变机理与ZnO阻变机理略有不同,但均与非金属空位有关。Pt/Al/HfS₂/p⁺-Si器件虽然具有较稳定的阻变存储特性,但其窗口值小、操作电压偏高,为了解决Pt/Al/HfS₂/p⁺-Si器件存在的问题,需要设计新的器件结构。DFT计算结果给出阻变层和底电极之间的势垒和亲和势对阻变器件的窗口值和操作电压有很大的影响,ITO的电子亲和势与硫空位掺杂的HfS₂几乎相同,采用ITO代替p⁺-Si有望增大窗口、降低操作电压。因此我们制备了Pt/Al/HfS₂/ITO结构的器件,通过比较两种不同结构器件的I-V特性曲线,证实Pt/Al/HfS₂/ITO器件的确有较高的窗口值和较低的操作电压。尽管Pt/Al/HfS₂/ITO器件的窗口值较大、操作电压较低,基本能够满足应用需求,但是该器件的耐受性（Endurance）较差,这可能是由于器件未封装造成的。未封装的器件在测试过程中硫离子可能扩散进入空气中,在多次阻变循环测试后,器件周围没有足够的硫离子复合硫空位,器件无法重置到高阻态,最终导致器件失效。DFT计算表明Ag原子极易被存在硫空位的HfS₂薄膜吸附,且随着吸附的Ag原子增多,吸附能降低,系统稳定性增强。若以Ag作为HfS₂阻变器件的顶电极,Ag原子代替硫空位可避免硫离子损失造成的耐受性差的问题,该器件应有好的阻变性能。最后,为了解决Pt/Al/HfS₂/ITO器件耐受性差的问题,根据DFT计算结果,我们制备了结构为Ag/HfS₂/p⁺-Si的器件,并对该器件进行了阻变性能测试,测试结果表明该器件的循环耐受性（Endurance）和数据保持性（Retention）有了很大的提高,在1000次读写操作中该器件有着非常稳定的阻变特性,且HRS和LRS在1×10⁴ s后几乎没有表现出任何退化。Ag/HfS₂/p⁺-Si存储器件的阻变是由Ag原子构成的导电细丝（Conductive Filaments,CFs）的形成和断裂控制的,在正向电压的作用下器件中形成一条Ag原子构成的连接上下电极的导电细丝,器件处于高导电状态;在反向电压作用下该导电细丝断裂,器件返回低导电状态。这些研究结果表明,结合阻变机理和DFT计算进行实验有助于设计器件结构以改善和优化阻变器件的阻变特性,也更易实现对阻变存储器内部机制的深入研究。此外,Ag/HfS₂/p⁺-Si存储器件可以扩展到令人满意的读写周期数,具有潜在的应用价值。