【摘 要】
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由于大量的生产使用和缺乏高效合理的监管处置措施,微米尺寸的塑料垃圾--微塑料(<5 mm)在海洋、淡水、沉积物及土壤中被广泛检出。作为一类新型的环境污染物,微塑料的环境归趋和生态风险成为环境领域日益关注的热点问题。目前关于微塑料的研究主要集中在水体环境、而对于人类息息相关的陆地系统知之甚少。土壤生物对陆地环境中大量赋存的微塑料的摄食行为和排泄规律的研究报道尚不多见,其在摄食途径下的暴露风险仍
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由于大量的生产使用和缺乏高效合理的监管处置措施,微米尺寸的塑料垃圾--微塑料(<5 mm)在海洋、淡水、沉积物及土壤中被广泛检出。作为一类新型的环境污染物,微塑料的环境归趋和生态风险成为环境领域日益关注的热点问题。目前关于微塑料的研究主要集中在水体环境、而对于人类息息相关的陆地系统知之甚少。土壤生物对陆地环境中大量赋存的微塑料的摄食行为和排泄规律的研究报道尚不多见,其在摄食途径下的暴露风险仍有待进一步研究。微塑料种类繁多,且大多为不可降解类型如聚丙烯(PP)、聚乙烯(PE)、聚苯乙烯(PS)等,成为环境中“白色污染”源头之一。鉴于不可降解微塑料在环境中的持久性,可降解微塑料受到了越来越多的重视和推广,然而针对可降解微塑料的研究还较为匮乏。基于此,本论文以表层种-赤子爱胜蚓(Eisenia fetida)和深层种-威廉环毛蚓(Pheretima guillelmi)作为受试生物,以三种不同类型的微塑料(不可降解微塑料-聚碳酸酯(PC)和聚对苯二甲酸乙二酯(PET);部分可降解微塑料-羟丙基甲基纤维素(HPMC)和羧甲基纤维素(CMC);完全可降解微塑料-聚乳酸(PLA)和聚羟基脂肪酸(PHA))为目标污染物,探究了两种蚯蚓对不同类型微塑料的摄食偏好及影响蚯蚓摄食的因素,通过筛选出特征摄食偏好的微塑料开发和完善其精确质谱定量方法,并应用于蚯蚓排泄动力学规律研究,以期揭示不同类型微塑料在土壤环境中的释放风险。论文研究得到以下主要结论:对蚯蚓摄食选择偏好研究的结果显示:(1)饱腹状态下,赤子爱胜蚓(Eisenia fetida)偏好摄食完全可降解微塑料(PLA和PHA),饥饿状态下对PET和CMC表现出疑似摄食偏好,但在三种不同类型微塑料之间不存在显著摄食选择差异;(2)饱腹状态和饥饿状态下,威廉环毛蚓(Pheretima guillelmi)均对不可降解微塑料PET和完全可降解微塑料PLA表现出较强摄食偏好;(3)饱腹状态下,赤子爱胜蚓(Eisenia fetida)倾向摄食小粒径和颗粒态(相对于纤维态)的微塑料。进一步地,以生物量大的威廉环毛蚓(Pheretima guillelmi)为研究对象,对其特征摄食偏好微塑料--PET和PLA的质谱定量检测方法进行优化和开发。对PET的定量分析方法采用课题组已建立的碱助热解聚-液相色谱-质谱联用方法,在此基础上,建立了针对PLA微塑料的前处理及仪器分析方法。应用碱助醇相热解聚(135℃下解聚20 min)-Oasis MAX离子交换萃取-HPLC-MS/MS检测手段可有效提取样品中的PLA微塑料,并表现出良好的灵敏度和准确性。通过内标校正,PLA在环境样品中的回收率达到65.3-84.7%,方法定量限可低至148?g/kg,实现了对目标物的精确定量。基于建立和优化的方法,我们首次研究了威廉环毛蚓(Pheretima guillelmi)对不同类型微塑料(PET和PLA)的排泄特征规律,并以粪便样品中的微塑料含量为依据比较了肠道消化降解作用差别。结果表明,当暴露的微塑料质量浓度为1%w/w时,原始粒径为50-125?m的PET和PLA经过蚯蚓肠道消化作用可降解为微米级(0.8-125?m)、亚微米级(0.1-0.45?m和0.45-0.8?m)和纳米级(20-100 nm)颗粒。蚯蚓对PET和PLA微塑料的排泄降解程度不同,10 d清除期内,蚯蚓粪便中微米级PET含量高于PLA,而亚微米级和纳米级的PET含量则低于PLA,表明肠道消化作用对完全可降解微塑料PLA的降解破碎程度远高于不可降解微塑料PET。蚯蚓粪便中纳米塑料的检出将引发土壤生物对微塑料纳米毒理效应的进一步关注。
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