CuSnSb合金负极材料的制备及电化学性能研究

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锂离子电池的众多优点及广泛的应用领域,让其成为二次电池领域的佼佼者。负极材料作为锂离子电池的重要组成部分,得到研究人员的广泛关注。目前已商品化的负极材料主要为理论比容量只有372 mAh/g的碳材料,其嵌锂电位接近于锂电位,易造成安全隐患。锡金属负极材料的理论比容量为993 mAh/g,已成为最有希望替代碳材料的新型负极材料之一。但该材料在循环过程中易产生较大的体积变化(260%),导致活性物质的粉化和容量的衰减,较差的循环性能限制了其在实际生产中的应用。本文以提高锡基合金负极材料的循环性能为目的,理论比容量为660 mAh/g的金属锑(Sb)引入锡铜合金负极中,形成CuSnSb三元合金材料来缓解活性物质的体积膨胀;此外,本文在集流体和活性物质间加入具有较好电化学性能和机械性能的碳纳米管与铜复合连接层以加强负极材料的结构稳定性能。本文研究的主要内容如下:第一,以铜片为集流体,采用复合电沉积的方式制备出Cu-CNTs镀层,通过改变镀锑时间改变了镀层内部的原子比,制备出四种不同Sn/Sb原子比的Cu/Sn/Sb负极材料。并对样品表面形貌与成分进行了SEM和EDS测试分析,研究了镀锑时间对负极材料表面形貌的影响。结果表明:碳纳米管均匀分布于复合镀层当中;制备出的四种Cu/Sn/Sb材料的Sn/Sb原子比分别为4:3、1:1、3:4和1:2,且随着镀锑时间增加,镀层表面形貌发生明显变化。第二,将制备的四种电极装配成半电池,测试其电化学性能。对Sn/Sb原子比为4:3、1:1、3:4和1:2的Cu/Sn/Sb负极材料进行了恒流充放电测试、循环伏安测试及交流阻抗测试,研究Sn/Sb原子比对Cu/Sn/Sb负极材料的电化学性能影响。结果表明:经过20次循环,Sn/Sb原子比为1:1的Cu/Sn/Sb负极材料容量一直最高;且在前10次循环,放电比容量保持在810 mAh/g以上;但存在循环稳定性不佳的问题。第三,为了进一步提高制备的Cu/Sn/Sb合金负极的循环性能与结构稳定性,对Sn/Sb原子比为1:1的电极进行了合金化热处理。在200℃下,对Cu/Sn/Sb负极材料进行了不同时间的热处理,着重研究了热处理时间对电极电化学性能的影响。结果表明,当热处理时间为6 h时,所得CuSnSb材料充放电平台最稳定,放电比容量最高,首次放电可逆容量高达90%。尤其,经过40次充放电循环后,材料的放电比容量为520.7 mAh/g,容量保持率达82.1%。
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