针阵列对板电晕放电及其与催化结合脱硝研究

来源 :大连海事大学 | 被引量 : 14次 | 上传用户:lymoso
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本论文对针-板式直流电晕放电电极间距进行优化,修正推导伏安关系式,并使用光学发射光谱进行电晕放电微观特性研究;将电晕放电与TiO2光催化剂以及一种MnOx催化剂耦合协同作用去除NOx,并初步分析了去除机理。绪论中首先给出了电晕放电定义、分类,综述了各类电晕放电在环境污染治理中的应用现状,并指出它们的优点和缺点。然后对光学发射光谱法OES诊断等离子体研究进展进行了综述,认为目前国内外用OES法对针板式直流电晕放电的研究尚未开展,针板式直流电晕放电的微观特性需深入研究。接着着重对低浓度NOx的危害和污染现状进行了综述,得出低浓度NOx危害隐蔽而持久,更为广泛且难以防范,开展对低浓度NOx去除的研究工作势在必行。最后对等离子体法和催化法脱硝现状进行了综述,认为两种方法在脱硝过程中存在诸多缺陷,指出将二者结合共同作用是脱硝的未来发展方向,提出用针阵列对板电晕放电、纳米TiO2和MnOx三者协同作用去除低浓度NOx。以放电功率密度大小为判据,兼顾放电稳定性,分别考察针板间距dNP和相邻针尖间距dNN对针-板式直流电晕放电的影响,确定最佳相邻针尖间距约为20mm,最佳针板间距为20-30mm,以此为根据设计出优化的放电反应器结构。近似推出针对板直流电晕放电伏安关系式为c=I/U(U-Us),测量最优电极结构下电晕放电的伏安特性,根据测得的U、I值作出c-U曲线,以c-U曲线形状为判据区分放电阶段。考察针尖半径α对伏安特性的影响,发现只有当α约为1mm时实验曲线c-U中平滑段c值与计算结果相吻合,用Uc代替伏安关系式中的Us,修正推导得到针-板式电晕放电伏安关系式为,I≈(?)。综合考虑放电区能量密度和放电稳定性,得到最佳针尖半径为小于等于lmm。最后考察了相对湿度对伏安特性和放电稳定性的影响。利用光学发射光谱仪对多针对板电晕放电中放电间隙内的N2发射光谱进行测量,放电反应器置于暗箱中以避免外界对光谱测量的影响,将光谱仪的光纤耦合入口固定在暗箱侧壁的小孔内,小孔孔径为光纤耦合入口直径(为lmm),在小孔前方安装孔径为1.1mm的细直管,只采集与光纤耦合入口在同一直线上的发光,避免放电区其它区域的发光被同时接收。反应器可上下和左右移动,发射光谱单次测量可得到光纤耦合入口所在直线上的光强之和。用内层光强之和减去外层光强之和,得到针尖周围各点处光谱强度,由此确定了电离区形貌。分析得到高能电子数ne与光谱强度成正比,故电离区内高能电子分布被确定。N2的第二正带跃迁发射光谱强度ISPB在电离区内的总和(?)与放电电流近似成正比,计算确定了(?)与ne之间的数值关系,提出一种通过测量电晕放电电离区内ISPB的大小粗略测定ne的方法。用微弧放电法制备和固定TiO2,达到TiO2制备和固定一次完成,得到的TiO2粒径为纳米级,同时机械强度高。将制得的TiO2作为地电极,实现电晕放电与光催化剂耦合PPC,共同作用去除较低浓度NOx。将PPC对NOx的去除效果与单纯使用电晕放电的去除效果进行比较,并考察了放电极性、放电功率对PPC去除NOx效果的影响。PPC法脱硝在放电功率较高时仍具有较高的能量效率,解决了等离子体放电脱硝中放电功率高则能量效率低的问题。对正电晕放电产生NOx的规律和机理进行了初步研究,认为电晕放电自身产生NO2,故PPC无法完全脱除NO2。将以硅铝分子筛为载体、掺杂Fe等过渡金属的MnOX催化网安装在PPC装置后以完全去除NO2,对MnOx催化网对NO2的去除效果和使用寿命进行了考察。对使用前后的MnOx催化网进行线性扫描和红外光谱分析,得到使用后催化剂比表面积、总孔容和总孔面积明显减小,N-O键增多,初步分析认为NO2被MnOx催化网去除的机理为先吸附后发生催化反应为酸。
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