石墨烯是由sp2碳原子紧密堆积形成的蜂窝状晶格结构。由于石墨烯的原子级厚度以及二维结构使其具有优异的光学、电学、力学和吸附等性能。以具有这些优异性能的二维石墨烯片层结构为单元,构筑石墨烯功能结构材料,使得微观二维石墨烯性质宏量化,对于开发石墨烯的应用具有重要的意义。然而由于缺乏有效的制备方法使石墨烯功能结构材料在现有的性能和应用方面难以突破。基于此,本文发展有效的制备技术合成或构筑具有新型结构的石墨烯功能材料并在光学、电学性能以及传感应用方面取得一系列重要进展:不同于传统的甲烷(CH4)等气态碳源的高温(~1000 oC)制备方法,发展出采用液态碳源乙醇在相对低温(800 oC)条件下制备大尺寸单层的石墨烯薄膜的方法。与通常的碳源CH4相比,乙醇具有更低的裂解温度,能够在相对低温条件下获得大尺寸层数均一的石墨烯薄膜。探讨了不同工艺条件(催化金属、碳源浓度、生长温度、生长时间等)对所生长石墨烯的厚度、质量的影响规律。通过调控反应条件制备的石墨烯薄膜在紫外–可见光区具有高的透过率(88.1%–97.5%)和低的薄膜电阻(127–384Ω/sq)。设计并批量制备新型一维石墨烯功能结构——具有核壳结构的石墨烯/PVA纤维,并研究其优异的电学、机械性能,探讨了其在柔性力学传感器方面的应用。具体成果有:研发出可以批量制备超长高质量石墨烯纤维的化学气相沉积方法(CVD),解决了之前因产量低,不能用CVD石墨烯为原料批量制备高性能纤维的问题;不同于以前报道的裸露的石墨烯纤维,这种核壳石墨烯纤维能够被应用作为安全的导体及微纳米器件;与传统的以氧化石墨烯为原料的纤维相比,CVD石墨烯核壳纤维的电导率(9.6×103 S/m)和机械性能(590 Mpa)有了显著的提高。这种具有优异的机械和导电性能的CVD石墨烯核壳纤维力学传感器对弯曲和拉伸变形显示出灵敏的电学信号响应。有效的弯曲半径响应范围为4–9 mm,有效的形变响应范围为0–6.39%;经过200次弯曲和拉伸循环测试,石墨烯核壳纤维力学传感器显示出优异的抗疲劳能力和稳定性。在0–6.39%应变范围内平均的应变因子(GF)达到5.02,表明该新型力学传感器具有更高的灵敏度。最后通过断面形貌分析揭示了核壳结构石墨烯纤维的微观断裂过程和拉伸断裂机制。制备出一种新型的二维石墨烯功能结构——具有网栅结构的石墨烯薄膜,并探讨其红外透明导电及电磁屏蔽性能。通过化学气相沉积法,以金属网栅膜作为生长模板,制备了具有网络结构的二维石墨烯薄膜。通过改变格子参数(τ),周期(p)和线宽(τp),可以调控该石墨烯网栅的结构。揭示了石墨烯网栅的中红外(2500–6500 nm)透过率、电导率和电磁屏蔽性能与结构参数τ之间的关系,发现红外透过率和电导率、电磁屏蔽效能之间具有相反的变化趋势。随着格子参数τ的变小,其红外光透过率减小,而电导率增大,电磁屏蔽效能增大。当参数τ为0.7时,得到了最高的红外透过率为87.85%,而电磁屏蔽效能为4 d B,电导率为66.7 S/cm。当参数τ为0.54时,红外透过率为70.85%,电磁屏蔽效能为12.86 d B,相应的电导率为127 S/cm。根据金属网栅透过率公式和实验结果揭示了石墨烯网栅薄膜在2500–6500 nm范围内的中红外光谱区的透过机理。根据理论计算说明了石墨烯网栅薄膜是以吸收电磁波为主要屏蔽机制的材料。制备出一种新型的三维石墨烯功能结构——具有层状次级结构的石墨烯/聚丁二炔薄膜,并由此发展一种便携式、高灵敏性的挥发性有机气体色变传感器。利用石墨烯原子级别的平整面及与聚丁二炔分子之间较强的π–π相互作用,实现了聚丁二炔分子在石墨烯表面上的有效组装,进而发展一种新型三维石墨烯功能结构及其制备方法;采用扫描探针表征技术,揭示了聚丁二炔分子在石墨烯表面上能够形成有序的单分子层的组装特性。研究发现石墨烯/聚丁二炔薄膜与有机气体之间作用后表现出较灵敏的色变响应,响应毒性有机气体的浓度范围较大(0.01%–20%)。并且该薄膜传感器对有机气体具有一定的选择性,例如与甲醇和二甲基甲酰胺气体比较,传感器对四氢呋喃和氯仿比对表现出更高的辨识度。通过颜色卡片可以直接用肉眼分辨传感器对于不同气体表现出不同的色变响应。推导出该色变传感器的颜色响应值(CR)与被检测毒性有机气体浓度(N)之间的定量关系为CR=Cln N+D,(其中C和D是依赖气体类型的常数,N的范围在0.01%–10%之间),这个公式为这种新型的三维石墨烯传感器定量化检测有机气体奠定了理论和实验基础。通过扫描隧道显微镜在分子尺度上揭示了石墨烯/聚丁二炔复合薄膜的色变传感机理。本论文的研究工作丰富了石墨烯功能结构材料的制备领域。使石墨烯功能材料在光学、电学、机械性能等方面得到了提高的同时,发展了其在更多领域的应用。