【摘 要】
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压水堆核燃料组件一般由UO2芯块和锆合金包壳组成,芯块与包壳间充有高压氦气。核燃料组件在反应堆中存在非常复杂的堆内行为,在正常运行工况下,包壳材料会受到辐照肿胀、高温高压水腐蚀、辐照蠕变和热蠕变等因素的影响。在极端事故工况下,Zr合金包壳在1000℃高温时会与水蒸气发生剧烈氧化反应,产生大量氢气和热量,氢气的大量聚集会造成反应堆压力容器爆炸,一回路压力边界遭严重破坏,放射性物质向环境泄漏。例如20
【基金项目】
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国家自然科学基金联合基金重点支持项目,新型燃料元件LOCA条件下复杂行为及安全特性研究,U1867219；
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压水堆核燃料组件一般由UO2芯块和锆合金包壳组成,芯块与包壳间充有高压氦气。核燃料组件在反应堆中存在非常复杂的堆内行为,在正常运行工况下,包壳材料会受到辐照肿胀、高温高压水腐蚀、辐照蠕变和热蠕变等因素的影响。在极端事故工况下,Zr合金包壳在1000℃高温时会与水蒸气发生剧烈氧化反应,产生大量氢气和热量,氢气的大量聚集会造成反应堆压力容器爆炸,一回路压力边界遭严重破坏,放射性物质向环境泄漏。例如2011年的日本福岛核电站核事故,就是因为燃料包壳发生锆水反应产生大量氢气,导致反应堆内氢气爆炸。由此可知,提高核燃料包壳的抗高温水蒸气氧化性能,对核反应堆安全运行至关重要。锆合金表面涂层技术是高性能燃料包壳研究的一个重要方向,旨在利用表面涂层改性来提高锆合金的抗高温水蒸气氧化性能。本文通过研究Zr-4合金表面Cr涂层的制备工艺、涂层基本性能和涂层高温抗氧化性能,制备出一种可提高Zr-4合金包壳抗高温水蒸气氧化性的Cr涂层材料,这种涂层材料可提高燃料组件的整体安全性能,为核事故应急提供了宝贵的时间。同时,本文建立的高温氧化模型可以较好的预测Cr涂层Zr-4合金在300～1200℃高温下的氧化的进程,为分析涂层锆合金包壳的失效现象及发展相应的失效准则提供理论基础。本文采用多弧离子镀工艺制备Zr-4合金表面Cr涂层。探索了不同工艺参数对Cr涂层Zr-4合金基本性能的影响。主要研究了多弧离子镀制备工艺中的电弧电流、沉积温度、基体偏压和沉积时间等四个工艺参数对Cr涂层表面微观形貌、物相组成、力学强度、涂层与基体的结合强度的影响,确定多弧离子镀制备Cr涂层的最优工艺参数。涂层微观结构形貌通过扫描电镜进行观测,物相组成可通过XRD测试分析确定,涂层厚度可通过截面电镜背散射结果结合能谱仪中元素分布确定。结合强度一般采用压入法和划痕实验得到。对于Zr-4合金表面制备的Cr涂层,采用电弧电流80 A、基体偏压-100 V、沉积温度350℃的、涂层厚度10～15μm的工艺参数,能获得较为理想的Cr涂层。本文对Cr涂层Zr-4合金的高温性能表征与测试方法进行研究。通过在300～1200℃的空气环境中氧化一段时间,分析氧化后涂层微观形貌、物相组成、力学强度。经高温氧化后,Cr表面会形成一层致密的Cr2O3氧化层,阻止O元素的向内扩散,氧化过程未出现涂层脱落现象。随着氧化程度加深,Cr涂层和Zr基体中出现了孔洞和裂纹缺陷,缺陷的出现加快了Zr基体的氧化。但Cr涂层经高温氧化后始终能够致密的包覆在Zr基体表面,有效阻止了O元素进入Zr基体。本文重点研究了Zr-4合金Cr涂层高温水蒸气环境与空气环境的氧化特性,并建立了氧化动力学模型。在水蒸气环境中,Cr涂层Zr-4合金的氧化速率高于空气中的氧化速率。Cr涂层Zr-4合金包壳的氧化速率明显低于没有涂层的Zr-4合金包壳材料。在温度低于900℃的水蒸气环境中和温度低于1000℃的空气环境中,Cr涂层Zr-4合金包壳几乎不发生氧化反应。对比没有涂层的Zr-4合金包壳,Cr涂层可提高Zr基体的高温抗氧化性。Cr涂层包覆的Zr-4合金在水蒸气环境与大气环境中都遵循线性-抛物线的氧化规律。通过氧化实验增重数据,建立氧化动力学模型,通过阿累尼乌斯公式拟合,计算得出Cr涂层Zr-4合金和Zr-4合金在600～1100℃高温水蒸气环境中的氧化活化能分别为129.1 k J/mol和221.8 k J/mol。在Zr-4合金Cr涂层高温氧化结合性能研究中,通过划痕试验,对经过高温水蒸气氧化后的Zr-4合金Cr涂层结合性能进行测试。在500～1100℃范围内,随着氧化温度的升高,Cr-Zr扩散层变厚,涂层结合力随着温度的升高而增大。在1000～1100℃时,随着氧化时间增加,涂层结合性能先增大后减小。本文还通过ANSYS数值模拟仿真,研究了高温下Cr涂层对Zr-4合金包壳形变量的影响,并分析了氧化温度和氧化时间对Cr涂层Zr-4合金包壳与Zr-4合金包壳的形变规律。
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