本论文使用含时波包动力学方法，从理论上研究了一系列双原子分子的光解动力学，同时成功地将Rosen-Zener-Demkov(RZD)耦合模型和Landau-Zener(LZ)理论模型运用于光解离过程中非绝热跃迁几率的计算和势能面交叉动力学的分析。主要内容包括以下几个方面：　　 (1)利用含时波包理论研究了Cl2在310-470 nm波长范围内的光解动力学。通过对核波包在不同电子激发态A3∏1u、B3∏10+u和C1∏u势能面上进行的动力学计算，得到激发截面σ与波长九的依赖关系。结果表明，C1∏u态在λ=330 nm附近对电子跃迁的发生起了主要作用，而A3∏1u和B3∏0+u态只在UV吸收带的长波长端起主要作用。对于Cl*+Cl光解产物形成时的非绝热过程，本文采用Rosen-Zener-Demkov(RZD)耦合模型来分析电子态之间的径向耦合作用，预测了非绝热跃迁几率PRZD随激发光波长λ的变化关系，获得了产物分支比[Cl*]/[Cl]及各向异性参数β(Cl*)。结果表明，RZD模型对于Cl2分子在解离区非绝热跃迁途径的计算是合适的，Cl∏u与1u(III)态之间的强耦合是导致光解离波长λ<330nm时β(Cl*)<0的主要因素，当光解离波长λ>380 nm可忽略非绝热效应的影响。　　 (2)采用波包动力学方法，对HI分子在A带的光解离过程进行了研究。根据波包计算得到的a3∏1、a3∏0+和A1∏1三个电子态的激发截面，确定了不同激发能下的分支分数Γ(I·)。为解释H+I*光解产物形成时所表现出的非极限各向异性参数β值，本文应用一维Landau-Zener模型来分析a3∏0+和A1∏1电子态之间的自旋-转动耦合作用。结果表明，在A吸收带范围内，a3∏0+和A1∏1电子态之间曲线交叉概率的数量级为10-2，并且曲线交叉行为偏离Landau-Zener模型的预测，这说明由自旋-转动耦合作用引起的非绝热机制对光解离过程的影响是可以忽略的。　　 (3)使用含时波包方法，对Br2分子在可见.近紫外吸收连续区(350-580 nm)的光解离过程进行了计算，得到了由电子基态X1∑g+(V"=0)跃迁至A3∏1u，B3∏0+u和C1∏u电子激发态的部分截面和总激发截面，确定了Br+Br*产物通道的量子产率。为了解释Br*+Br光解产物形成时所表现出的非极限各向异性参数β值，提出用一维Landau-Zener模型来分析B3∏0+u和C1∏u电子态之间的电子-振动耦合作用。结果表明，由电子-振动耦合作用导致的非绝热跃迁对Br*+Br产物通道的影响是可以忽略的。根据Landau-Zener模型得到B3∏0+u和C1∏u电子态之间的耦合强度为VB/C=10 cm-1，合理解释了当激发光波长λ=460-560 nm时，Br+Br产物反冲各向异性参数β(Br+Br)随光激发波长的变化规律。