负载型Mn/TiO2对砷(Ⅲ)的太阳光催化氧化和吸附研究

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砷在饮用水中是一种普遍的污染物,长期饮用含砷水会导致各种各样的癌症和其他的疾病。世界卫生组织重新修订了饮用水砷标准,从50μg/下降10μg/L,2007年中国也采用此标准。砷在地下水主要以两种形式存在,三价砷和五价砷,且三价砷的毒性是五价的60倍。因此建立简便、准确地测定水中不同价态无机砷的分析方法对了解水体中砷污染状况及水污染防治处理具有重要的指导意义。本论文的目的:首先建立一种快速测定水中三价砷和五价砷的方法;其次合成一种负载型Mn/TiO2光催化剂和吸附剂,并将其应用于砷的处理体系中。本论文主要研究内容和结果如下:1.建立了一种快速测定饮用水中As(Ⅲ)和As(Ⅴ)含量的方法,优化了该方法测定As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的实验条件。结果表明,显色温度在24~28℃范围内,配合物在40min后达到最大吸光度;显色温度高于30℃时,还原剂不稳定,导致配合物吸光度一直增大;增大抗坏血酸的含量可以排除过量的氧化剂对配合物显色的影响,过量的还原剂对配合物显色无影响;砷检测范围在10~100μg/L线性良好,线性相关系数为0.9977;检出限为5μg/L;相对标准偏差为2.1%~5.9%。采用本方法测定实际水样中无机砷的含量,砷的加标回收率在98.2%~104.5%之间,准确度高。2.以泡沫镍为载体,通过溶胶凝胶法制备了负载型Mn/TiO2吸附剂,用于对水溶液中砷的吸附和脱附研究。考察了砷在吸附剂上的吸附动力学、溶液pH值对砷在吸附剂上吸附的影响、吸附等温线、脱附和吸附剂的重复利用。实验结果表明:在反应条件下,五价砷和三价砷在吸附剂上的吸附分别在1.5和2h达到吸附平衡;吸附剂分别在溶液pH为4和pH为8时对五价砷和三价砷有最大吸附;在溶液pH为7时,吸附剂对五价砷和三价砷的饱和吸附量分别为1.971和1.589mg.g-1;在脱附溶液pH为13.5条件下,吸附剂重复10次吸附后对三价砷和五价砷的去除率超过85%。3.通过溶胶凝胶法制备了泡沫镍负载Mn/TiO2催化剂,并将其应用于太阳光氧化三价砷的研究。考察了Mn/TiO2的摩尔比、Mn/TiO2负载次数、溶液pH及菲涅尔透镜的使用对氧化三价砷速度的影响。实验结果表明:Mn/TiO2的最佳的摩尔比为1%,4h后三价砷完全氧化为五价砷;Mn/TiO2最佳的负载次数为2次;当溶液pH为9时,催化剂催化氧化三价砷的速度最快,3h三价砷完全氧化为五价砷;菲涅尔透镜的使用显著地缩短催化剂氧化三价砷的时间;吸附剂-催化剂联用后,溶液体积20L、三价砷浓度为100μg/L时,3.5h后能将溶液中的砷降到国家标准10μg/L以下。
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