【摘 要】
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本文致力于PMo12-xVxO40系列杂多化合物和由此制备的金属复合氧化物催化剂在异丁烷选择氧化还原反应过程中的研究。制备出具有Keggin结构HyPMo12-xVxO40杂多酸,以此作为原料,用
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本文致力于PMo12-xVxO40系列杂多化合物和由此制备的金属复合氧化物催化剂在异丁烷选择氧化还原反应过程中的研究。制备出具有Keggin结构HyPMo12-xVxO40杂多酸,以此作为原料,用Te元素取代该类杂多酸中的全部质子,制备出Te(1.5+0.5x)PMo12-xVxOn(x=03)系列催化剂,利用XRD、FT-IR、TG-DSC以及SEM测试手段对其进行了表征。同时,考查了Te(1.5+0.5x)PMo12-xVxOn(x=03)系列催化剂在不同温度、碲量及钒量等实验条件下,对异丁烷选择氧化制备甲基丙烯醛和甲基丙烯酸的影响,以探索出制备高性能催化剂的条件。以制备的Keggin结构HyPMo12-xVxO40杂多酸作为原料,尝试着用少量的Te和Cs元素部分取代该类杂多酸中的质子,制备了Cs2.0Te0.2H0.6+xPMo12-xVxOn(x=03)系列催化剂。采用X射线粉末衍射、傅立叶变换红外光谱、差热热重分析以及XPS等方法对其进行了表征。实验结果表明,加入Cs和Te元素,有助于改善催化剂在异丁烷选择氧化反应中的催化性能。用Te元素取代已制HyPMo12-xVxO40杂多酸中的全部质子,用氮气焙烧后制备了Mo-Te-V-P-O多组分金属氧化物催化剂。经过一系列的表征,对该类催化剂的结构和表面性质做了进一步探究,同时也考查了该类多组分金属氧化物催化剂在不同反应温度、Te量及V量等条件下对异丁烷选择氧化制备甲基丙烯酸(MAA)和甲基丙烯醛(MAL)的影响。通过实验对比,从而探索出制备高性能催化剂的最佳反应温度和最佳的Te及V量。
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