【摘 要】
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现代能源的需求量不断上涨,其中核能在发展的同时也带了严重的隐患,无论是由意外或人为因素造成的核泄漏事故都会造成重大的伤害和损失。所以需要我们重视并采取措施有效处理放射性污染物。在核裂变的大量产物中,最受关注的半衰期较长的放射性碘同位素是129I和131I,对环境和人类危害严重。本文制备了MOFs复合材料CoZn-ZIF/MgAl-LDHs和铋基和锌基配位聚合物Bi-na,Zn(tr)(OAC)和Z
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现代能源的需求量不断上涨,其中核能在发展的同时也带了严重的隐患,无论是由意外或人为因素造成的核泄漏事故都会造成重大的伤害和损失。所以需要我们重视并采取措施有效处理放射性污染物。在核裂变的大量产物中,最受关注的半衰期较长的放射性碘同位素是129I和131I,对环境和人类危害严重。本文制备了MOFs复合材料CoZn-ZIF/MgAl-LDHs和铋基和锌基配位聚合物Bi-na,Zn(tr)(OAC)和Zn(ttr)(OAC)。采用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)等表征配位聚合物,考察CoZn-ZIF/MgAl-LDHs、铋基和锌基配位聚合物对碘和碘离子的吸附行为,探讨不同温度和时间,其他离子共同存在下对碘吸附性能的影响。1.尿素辅助水热法合成MgAl-LDHs,在MgAl-LDHs上负载CoZn-ZIF形成CoZn-ZIF/MgAl-LDHs复合材料。探究复合材料对正己烷中碘分子的吸附机理。实验结果表明,在25℃下,CoZn-ZIF/MgAl-LDHs对碘的吸附平衡时间为225 min,CoZn-ZIF/MgAl-LDHs对碘的吸附与二级动力学拟合更好,且吸附速率受化学吸附控制。吸附符合Freundlich等温模型表明过程为多分子层吸附,Langmuir等温模型得到最大平衡吸附量达344.33 mg·g-1。吸附热力学表明CoZn-ZIF/MgAl-LDHs对碘的吸附是自发的放热反应。2.采用水热法制备了铋为中心离子,烟酸为有机配体的配位聚合物Bi-na,吸附水溶液中的碘离子,探究吸附机理。25℃下,吸附时间在300 min时吸附趋近于平衡,吸附动力学结果表明Bi-na对碘的吸附与二级动力学拟合更好,且吸附速率受化学吸附控制,通过XPS表征得知铋是与碘离子结合的主要吸附位点。吸附等温线拟合得知Bi-na对碘的最大吸附量达644.85 mg·g-1,且吸附过程为单分子层吸附。不同温度下的吸附实验证明Bi-na对碘的吸附是吸热过程。3.在60℃回流下,以甲醇和乙醇为溶剂,制备了三维棒状锌基三氮唑配位聚合物Zn(tr)(OAc)和二维片状的Zn(ttr)(OAc),材料浸水七天后XRD表征结果表明材料具有良好的水稳定性,Zn(tr)(OAc)和Zn(ttr)(OAc)具有300℃的热稳定性。吸附水中的碘单质并进行动力学和热力学研究,结果表明,25℃下,Zn(tr)(OAc)对碘最大吸附量达714.50 mg·g-1,Zn(ttr)(OAc)由于配体存在供电基团氨基,比Zn(tr)(OAc)吸附量稍高,Zn(ttr)(OAc)对碘最大吸附量达846.11 mg·g-1。
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