富锂锰基层状正极材料元素掺杂改性研究

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富锂锰基层状材料xLi2MnO3·(1-x)LiM02(M为Mn、Co、Ni)具有高的能量密度,很有希望成为下一代高能量密度锂离子电池正极材料,但是,这种正极材料存在着倍率性能差、循环性能差、容量和放电平台急速衰减等问题,从而限制了其在商业领域的应用。基于以上问题,本论文以Li1.2Mn0.56Ni0.16Co0.08O2富锂材料为研究体系,通过溶胶凝胶法分别用F、Al、Mo元素对Li1.2Mn0.56Ni0.16Co0.08O2材料进行掺杂改性研究,主要研究内容如下:针对富锂锰基层状材料xLi2MnO3·(1-x)LiMO2(M为Mn、Co、Ni)存在着充放电循环性能差的缺点,采用溶胶凝胶法制备氟掺杂Li1.2Mn0.56Ni0.16Co0.08O2-xFx正极材料,以提高这种材料的长循环充放电性能。研究结果表明,氟掺杂材料的晶体结构与未掺杂材料相似,但氟掺杂明显改善了充放电长循环性能的稳定性。在125 mA/g电流密度下电池循环500次,掺杂5%F的Li1.2Mn0.56Ni0.16Co0.08O1.95F0.05材料比容量保持率为79.2%,并且极大地抑制了放电平台电位的衰减,而未掺杂的Li1.2Mn0.56Ni0.16Co0.08O2材料的比容量保持率仅为16%,其放电电位平台已经消失。这些结果表明氟掺杂能有效地抑制富锂锰基层状结构正极材料充放电过程中比容量和放电平台的衰减。掺杂A1的Li1.2Mn0.56-xAlxNi0.16Co0.08O2材料的循环稳定性以及放电平台稳定性得到提高,掺A1材料在1250 mA/g和2500 mA/g电流密度下循环仍有较高的放电比容量,Li1.2Mn0.51Al0.05Ni0.16Coo.08O2材料在125 mA/g电流密度下循环300次表现出高达94%的容量保持率,同时该材料此时仍有较高放点平台电位,相比之下,Li1.2Mn0.56Ni0.16Co0.08O2材料的容量保持率仅为50%,材料的放点平台电位急剧衰减,循环300次后已经趋近消失,这些都表明A1离子掺杂能够有效改善富锂锰基层状材料的电化学性能。通过溶胶凝胶法合成Mo掺杂的Li1.2Mn0.56-xMoxNi0.16Co0.08O2富锂锰基层状材料,Mo离子掺杂能够降低富锂材料的电荷转移阻抗,材料倍率性能得到提高,掺杂3%Mo的Li1.2Mn0.53Mo0.03Mi0.16Co0.08O2材料在10C倍率下放电比容量可达92 mAh/g。此外,Li1.2Mn0.53Mo0.03Ni0.16Co0.08O2材料在125 mA/g的电流密度下循环300次,材料的容量保持率为67%,高于未掺杂Mo的Li1.2Mn0.56Ni0.16Co0.08O2材料的50%,表明掺杂Mo离子能够改善富锂锰基层状材料的循环稳定性。
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