【摘 要】
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我国一次能源消费中煤炭占比常年超过半数,煤炭利用过程中产生的氮氧化物（NOx）是主要大气污染物之一。火电行业由于全面应用选择性催化还原（SCR）脱硝技术,成功实现了NOx的长效控制;现如今钢铁及建材等非电行业烟气的NOx排放控制已成为大气污染防治的主要任务。火电行业广泛使用的商业SCR催化剂不具备低温反应活性,难以直接应用于非电行业的低温（＜250oC）工业烟气。近年来开发的低温SCR催化剂虽具有
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我国一次能源消费中煤炭占比常年超过半数,煤炭利用过程中产生的氮氧化物（NOx）是主要大气污染物之一。火电行业由于全面应用选择性催化还原（SCR）脱硝技术,成功实现了NOx的长效控制;现如今钢铁及建材等非电行业烟气的NOx排放控制已成为大气污染防治的主要任务。火电行业广泛使用的商业SCR催化剂不具备低温反应活性,难以直接应用于非电行业的低温（＜250oC）工业烟气。近年来开发的低温SCR催化剂虽具有良好的低温反应活性,但其易受SO2中毒失活,严重制约了其工业应用。因此,开发具有良好反应活性及高抗硫中毒性能的低温SCR脱硝催化剂,对推进非电行业低温工业烟气NOx污染物减排,实现绿色生产和可持续发展具有极为重要的意义。本文基于碳基材料具有比表面积大、孔结构丰富、吸附性能良好、资源丰富及价格较低等优点,系统开展硝酸改性后的碳基载体（ACN）负载锰氧化物（MnOx）的Mn/ACN系列催化剂的制备及性能研究,分析负载不同金属氧化物改性对Mn/ACN系催化剂低温SCR脱硝性能、物理化学特性及抗硫中毒性能的影响规律及作用机制,为开发脱硝性能及抗硫中毒性能良好且成本较低的低温SCR脱硝催化剂提供有价值的理论依据。开展了不同碳基材料脱硝催化剂载体的性能研究,筛选出合适的碳基材料载体,获得碳基低温SCR脱硝催化剂的基础配方。采用硝酸改性丰富碳基载体表面酸性含氧官能团,促进对反应气体的吸附及活化;硝酸改性的商业活性炭（ACN）及自制活性炭（BACN）均表现出更高的脱硝性能。ACN及BACN负载不同金属氧化物制得催化剂的脱硝性能测试结果表明,ACN及BACN均适用作低温SCR脱硝催化剂载体,MnOx为最优的基础活性组分。研究了CeOx改性对Mn/ACN催化剂物理化学特性、低温脱硝性能及抗硫中毒性能的影响,分析CeOx改性对Mn/ACN催化剂性能提升的作用机制及Mn-Ce/ACN催化剂的反应机理。Mn-Ce/ACN催化剂的低温脱硝性能、氮气选择性、稳定性及抗硫中毒性能均明显优于Mn/ACN催化剂。CeOx改性促进MnOx在ACN表面的分散程度,并产生更多的氧空位和Mn4+。Mn-Ce/ACN的低温NH3-SCR反应主要遵循L-H机理。研究了VOx改性对Mn-Ce/ACN催化剂低温脱硝性能及抗硫中毒性能的影响,并分析了VOx改性催化剂的抗硫中毒作用机制。Mn-Ce（0.4）-V/ACN催化剂较Mn-Ce（0.4）/ACN催化剂表现出更好的脱硝性能,具有更宽的活性温度区间和更好的抗硫中毒性能。Mn-Ce（0.4）-V/ACN在100~300o C的氮氧化物转化率均高于90%。VOx改性显著提升了Mn-Ce（0.4）-V/ACN的表面化学吸附氧浓度,促进了反应气体的吸附及活化,抑制SO2对NH3的消耗;表面强酸性对SO2吸附的抑制作用及V2O5对SO2的捕集作用均缓解了SO2对MnOx及CeOx的硫酸化。FeOx与CeOx复合改性Mn/ACN催化剂的性能及抗硫机制的研究结果表明,FeOx与CeOx复合改性显著地提高了催化剂的低温反应活性及抗硫中毒性能。Mn-Fe（0.4）-Ce（0.4）/ACN在100~250oC的氮氧化物转化率均高于95%。FeOx与CeOx复合改性通过Mnn+、Fen+及Cen+之间的相互作用显著提升其氧化还原性能、表面化学吸附氧含量、Mn4+的含量及表面酸性强度和浓度,有效地促进了对NH3及NO的吸附及活化作用,使其高效地参与SCR反应过程。Mn-Fe（0.4）-Ce（0.4）/ACN催化剂的表面强酸性有效地抑制了SO2的吸附,并且少量吸附的SO2能够直接被CeO2捕集,因而其表现出良好的低温抗硫中毒性能。Mn-Fe（0.4）-Ce（0.4）/ACN催化剂低温SCR脱硝反应过程同时遵循L-H机理及E-R机理,且以L-H机理为主导。
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