【摘 要】
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纳米金颗粒在诸多催化反应中都具有优异的催化活性。本文围绕负载型纳米金催化剂的制备及催化性能研究,选择水滑石(LDH)材料作为催化剂载体,对比研究了均相沉积-沉淀(DP)法和胶体沉
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纳米金颗粒在诸多催化反应中都具有优异的催化活性。本文围绕负载型纳米金催化剂的制备及催化性能研究,选择水滑石(LDH)材料作为催化剂载体,对比研究了均相沉积-沉淀(DP)法和胶体沉积(CD)法对于负载型纳米金催化剂材料的结构、形貌以及催化烯烃环氧化反应性能的影响,同时探讨了金活性组分在水滑石载体表面的负载过程机制。本文分别采用DP法和CD法制备了不同负载量的Au/LDH催化剂材料,分别使用XRD、SEM、TEM、HRTEM、STEM-HAADF和XPS等技术进行表征,研究结果显示,纳米金颗粒(AuNPs)主要为多晶状态,且以金属态金为主。对于DP法制备的催化剂材料,载体LDH晶片的结构特征对于AuNPs的负载和粒径分布具有明显的影响,粒径较小且尺寸分布窄的AuNPs优先负载于LDH的{101ˉ0}晶面。而由CD法制备的催化剂材料,AuNPs粒径分布受到载体的影响较小,Au在整个LDH载体表面的分布相对均匀,且平均粒径比DP法制备的要小。催化苯乙烯和4-氯苯乙烯环氧化反应结果表明,CD法Au/LDH样品的初始活性比DP法样品的高,但重复利用实验发现,前者的催化稳定性较后者弱。推测其原因在于该方法制备的催化剂金颗粒与载体的相互作用较弱,残留的PVA也会影响催化剂在循环利用过程中的稳定性,在催化循环反应中金活性组分的流失相对较多,从而活性降低。
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