过渡金属化合物的结构控制和电催化性能研究

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近些年来,全球变暖、化石燃料带来的环境破坏问题以及能源短缺等问题让全球的经济发展速度都放缓步伐。对此,国内外共同认识到,只有积极地寻找清洁高效可持续的新型能源才是解决上述问题的最有效方式。其中,通过电催化手段将可再生的电能转化为新型能源被认为是一种有效策略,该策略的核心因素是电催化剂,它的作用在于启动和维持电催化反应的高效持续运行。对于大部分电催化反应,贵金属催化剂是最好的商用催化剂之一,但是其高成本和有限的产量为其大规模应用造成了一定的障碍。对此难题,过渡金属化合物原料更便宜、储量更丰富、来源也更
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分子筛是一类具有均匀孔道结构与高比表面积的微孔晶体材料,作为催化剂被广泛应用于石油化工以及精细化工领域。1983年钛硅分子筛TS-1(MFI拓扑结构类型)的首次报道合成,是分子筛催化领域的重要里程碑之一。以钛硅分子筛为催化剂、过氧化氢(H2O2)为氧化剂的反应体系,可以在温和的反应条件下(40-100℃,常压),高选择性催化诸如烯烃环氧化、芳烃羟基化、酮类氨肟化等反应。同时,由于反应过后氧化剂转化
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蛋白质和其他分子能够发生相互作用,是蛋白质发挥其生物学功能的重要基础,具有十分重要的研究价值。通过基于各种原理的仪器方法可以从不同层面表征并且给出关于上述相互作用的各种参数,与此同时,基于各种已知的相互作用体系的各种形式的应用也层出不穷,常见的应用体系如抗体、酶和凝集素等。在众多的表征方法中,基于电泳和色谱的方法,由于其具备单维或多维的分离纯化功能、可以模拟各种蛋白质发生相互作用的环境、通过串并联
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传统苯丙乳液作为成膜材料,形成的薄膜表面易滋生细菌、霉菌等微生物,影响皮革制品等相关涂膜产品的卫生性和安全性。此外,制备苯丙乳液所使用的原料苯乙烯(St),既来源于不可再生的石化资源,又被世界卫生组织认定为2B类致癌物和有害空气挥发物。针对上述两个问题,本论文首先将甲基丙烯酸六氟丁酯(G02)引入传统苯丙乳液中,借助G02的低表面能特性降低微生物对苯丙乳胶膜的黏附作用。在此基础上,以具有抗菌特性的
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将制取生物柴油副产物甘油转化为附加值高的化工原料可降低生物柴油技术成本,因此研究和开发甘油催化加氢制备丙二醇催化剂具有重要的理论和现实意义。本工作采用微型催化反应评价装置结合BET比表面积测试、X-射线粉末衍射(XRD)、激光拉曼光谱(LRS)、X-射线光电子能谱(XPS)、H2-程序升温还原(H2-TPR)、NH3吸附-程序升温脱附(NH3-TPD)等多种物理化学手段系统和深入地研究了 Cu-Z
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多铌氧酸盐作为多酸领域的一个重要分支,与其他多酸相比,其阴离子具有更高的电荷密度,在核废料处理、碱性催化、光催化分解水等方面具有潜在的应用价值。然而,自1953年首例铌多酸阴离子[Nb_6O_(19)]~(8?)被报道后,该领域的研究进展比较缓慢。本文以合成新型铌多酸为导向,采用不同的合成策略,得到同多铌酸盐和杂多铌酸盐两大类化合物。同多铌酸盐的合成大多采用常规水溶液法,以K_7HNb_6O_(1
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随着人类基因组测序计划的完成,蛋白质组学、代谢组学和糖组学已经成为目前生命科学的研究前沿和热点领域。在这些组学的研究对象中,顺式二羟基生物分子,如糖蛋白质组学中的糖肽和糖蛋白、代谢组学中的核苷以及糖组学中的糖等,具有极其重要的生理意义,它们在生物体内的生命活动和疾病早期诊断中扮演着极其重要的角色。但是这些生物分子在复杂生物样品中的丰度一般都很低且样品信号易受其它高丰度组分的强烈干扰,因此若要实现对
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氢迁移过程广泛存在于有机反应中。由于氢原子体积小、反应速度快、迁移途径多等特点,实现氢迁移过程的有效手性控制一直是具有挑战性的课题。目前使用人工合成的手性催化剂仍然难以实现对高活性反应中间体质子迁移过程的直接立体控制。金属卡宾对含有孤对电子X?H键(X=O,N,S,P等)的不对称插入反应是高效构筑碳?杂原子键的方法,具有重要的应用价值。该反应的立体化学决定步骤就是叶立德中间体的不对称质子迁移过程。
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锰氧化物是土壤矿物的重要活性成分,在表生土壤、沉积物和海洋结核等地质环境中广泛分布。锰氧化物具有颗粒细小、比表面积大和反应活性高等特点,可通过吸附、离子交换、共沉淀和氧化还原等过程影响自然界中重金属和营养元素等的迁移、转化与归趋。天然锰氧化物常与各种金属元素(如Na、K、Mn和Fe等)共存,这些金属离子可进入其结构或与之发生氧化还原反应影响锰氧化物晶体结构、改变其理化性质和活性,进而影响元素地球化
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本论文对金催化合成吡咯酮类化合物方法学进行了研究,同时对Calyciphylline A-Type虎皮楠生物碱的合成进行了探索。包括以下面三个部分:第一章合成螺环的方法在天然产物全合成中的应用(综述)对合成螺环的方法在天然产物全合成中的应用作了简要综述。第二章金催化合成吡咯酮类化合物的方法学研究及其运用发展了金催化高效构筑氢化吡咯酮类化合物的方法。在金催化下酯基发生1,3-酯基迁移,然后分子内的亲
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贵金属(如Pt、Pd等)具有非常优异的催化性能,但是其昂贵的价格限制其大规模应用。通过将贵金属以单原子形式负载在载体上,可大幅度降低贵金属用量,并显著提高催化剂的性能,从而极大的提高了贵金属在催化领域的广泛应用。此外,开发具有高效催化性能的非贵金属催化剂代替传统的贵金属催化剂,也是降低催化剂成本的一个有效策略。然而非贵金属催化剂性能仍难以超过贵金属,没有达到应用价值。因此设计和优化得到具有优异催化
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