【摘 要】
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羟基氧化钴（CoOOH）的电催化活性高,催化动力学优良,是一种卓越的OER反应催化剂,但CoOOH的活性难以激活,导电性低,容易团聚,这些缺点限制了CoOOH的实际工业应用。本论文通过对CoOOH的形貌设计,电子结构优化和可控制备,获得了高性能的CoOOH催化剂,为CoOOH的改性和应用提供了理论基础和技术支持。采用络合反应,以金属Co2+和钴氰根为原料,合成钴氰化钴（Co-PBA）,Co-PBA
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羟基氧化钴（CoOOH）的电催化活性高,催化动力学优良,是一种卓越的OER反应催化剂,但CoOOH的活性难以激活,导电性低,容易团聚,这些缺点限制了CoOOH的实际工业应用。本论文通过对CoOOH的形貌设计,电子结构优化和可控制备,获得了高性能的CoOOH催化剂,为CoOOH的改性和应用提供了理论基础和技术支持。采用络合反应,以金属Co2+和钴氰根为原料,合成钴氰化钴（Co-PBA）,Co-PBA为制备CoOOH提供模板和钴源。前驱体Co-PBA高的比表面积和多孔的结构,有利于表面CoOOH的形核和生长。采用阳极氧化法,将Co-PBA作为前驱体,制备得到羟基氧化钴纳米片（CoOOH NS）。CoOOH NS表现出良好的电催化性能,在电流密度为10 m A cm-2下,CoOOH NS的过电位为300m V,Tafel斜率为56.6 m V dec-1,电化学活性面积为25.6 m F cm-2,CoOOH NS的过电位稳定性保持在99%以上。羟基氧化钴纳米片中,原位生成的CoOOH NS为OER活性物质,具有高的本征活性。纳米片负载在碳纸上,增大了活性面积,提高了活性位点的暴露,促进催化剂表面的质子耦合和电子转移,降低了析氧反应阻力。同时提高电解液与电催化剂的接触面积,催进了氧气的形核和溢出。均匀分布的纳米片组成的阵列,使得CoOOH NS具有优异的催化稳定性。为提高CoOOH的催化性能,采用液相合成和阳极氧化法,利用阴离子交换的方法制备空心纳米盒结构,利用Fe掺杂对CoOOH进行改性,制备得到空心纳米盒结构的铁掺杂羟基氧化钴（Fe-CoOOH NB）,研究表明当铁氰根(Fe（CN）63-)的掺杂比例为20%时,获得的Fe-CoOOH NB具有良好的电化学性能,在电流密度为10 m A cm-2时,Fe-CoOOH NB显示273 m V的低过电位,Fe-CoOOH NB还表现优良的催化动力学特征,Tafel斜率为36.8 m V dec-1,电阻为1.58Ω。由于Fe掺杂优化了CoOOH的电子结构,增加了氧空位浓度,增强了CoOOH对含氧中间体的吸附作用。同时Fe掺杂提高CoOOH的导电性,加速了催化剂表面的电子转移。空心纳米盒结构具有极大的比表面积,良好的亲水性,降低了表面电子转移路径,优化了氧气的生成和析出,进而改善了Fe-CoOOH NB的电催化性能。
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