γ-Al2O3负载CeO2和CuO脱除燃煤烟气汞的实验研究

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燃煤汞污染近些年来被世界公认为继燃煤硫污染之后的又一大污染问题,是燃煤过程中汞污染的控制研究是目前最重要的环保课题之一,如何有效控制燃煤烟气中汞排放,寻求高效、低成本、无二次污染的烟气脱汞技术已成为各国研究的重点,也是各政府面临的一个重要任务。目前,国内外有关燃煤过程中汞的形态转化和控制方法的研究还处子探索阶段,在有效吸附剂和催化剂的筛选及脱汞机理方面的研究也还很薄弱。因此,积极开展汞污染的研究,开发出高效低成本的脱汞催化剂迫在眉睫。本文首先综述了环境中汞污染的来源、汞对环境和人类健康的危害、汞在燃煤电站中的排放形态、转化规律、影响汞形态分布的因素以及目前国际上有关的汞排放控制技术和汞的测量方法,介绍了催化剂的选型、制备方法和表征方法。最终选定以等体积浸制法制备CeO2/γ-Al2O3和CuO/γ-Al2O3作为本研究中所用的催化剂,并利用BET和XRD对催化剂进行表征。实验部分首先以Ce(NO3)3·6H2O和CuSO4·5H2O为CeO2和CuO的前躯体制备γ-Al2O3负载氧化铈和氧化铜,采用等体积浸渍的方法制备了不同负载量的CeO2/γ-Al2O3和CuO/γ-Al2O3,在小型模拟实验台上研究他们在不同实验条件下的零价汞去除情况。实验得出氧化铈的负载量为9%的CeO2/γ-Al2O3和氧化铜的负载量为15%的CuO/γ-Al2O3脱汞效率最好;CeO2/γ-Al2O3的脱汞效率随负载量的增加呈先增加后减小的趋势,在负载量为9%且温度在350℃下时的脱汞效率最高,达到86.76%;汞的去除效率随反应温度的增加呈先增加后减小,在反应温度为350℃时去除效率最高。CuO/γ-Al2O3的脱汞效率随负载量的增加而增加,当CuO的负载量为15%时,脱汞效率最高可达83.6%,CuO/γ-Al2O3的脱汞效率随反应温度的增加而增加,在430℃时下的脱汞效率最理想。在恒定的条件下,随着反应时间的延长,空白γ-Al2O3的脱汞效率越来’越低,而负载有CeO2和CuO的γ-Al2O3的脱汞效率在短时间内是稳定的,但经历一段时间过后,其脱汞效率会随着时间的延长开始慢慢下降。本研究中还研究了NO、SO2、O2和H2O(g)对脱汞效率的影响,实验证明在不同的气体环境下,CeO2/γ-Al2O3和CuO/γ-Al2O3有着不同的脱汞效率,实验气体的成分和浓度对这两种催化剂的脱汞效率的影响各不相同。SO2对CeO2/γ-Al2O3的脱汞起着促进作用,而对CuO/γ-Al2O3的脱汞作用却相反。除SO2外,NO、O2和H2O(g)在两者的脱汞过程中起着相同的作用(NO和02在两者的脱汞过程中起积极地作用,H2O(g)起着抑制作用)。
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