基于纳米材料的高性能超级电容器,包括双电层超级电容器,作为重要的功率补偿设备和供能设备在电子器件和大功率用电器中占有重要地位。以碳基材料（如活性炭等）为活性物质的传统双电层超级电容器,在孔容特性、双电层结构、表面活化等方面的研究已经形成相对完善的理论体系。随着以石墨烯、MXene为代表二维材料的不断发展,基于二维材料的双电层电容器理论模型面临新的挑战:传统大孔-介孔-微孔的孔容特性在二维双电层应用存在适用性问题;限域空间中的双电层微观作用机制不明确;层间离子的超长距离扩散模型不清晰等。因此,研究和发展基于二维材料的层间离子/电输运特性,对二维材料在超级电容器等储能领域的应用具有指导性作用。本文基于MXene（Ti3C2Tx）构筑了二维通道空间限域电极,利用电化学分析、原位表征、理论计算、数学建模的方法研究了:氢离子、金属离子在电化学环境中输运差异包括限域空间中的赝电容和双电层状态的差异、通道内多离子占据位点配对和MXene不同堆叠结构中的离子输运。主要研究内容及结果如下:（1）针对Ti3C2Tx二维通道内离子在不同电化学环境的输运动力学过程不清晰的问题,利用物理限域方法控制层间水含量,发现丰富的水分子间氢键网络可以促进氢离子输运;赝电容状态下,由于通道界面羟基化,表面羟基官能团对氢键网络中氧的静电作用可以提高氢离子活度,使其具有更快的输运速率。因此层间水含量较高且通道界面处于亚稳态的羟基官能团情况下具有最佳的质子传输速率。该发现重新理解了限域条件下电化学界面重构对离子输运的影响,拓展了限域电化学动力学分析的新思路。（2）针对Ti3C2Tx的双电层电容器孔容特性,通过碱金属离子和碱土金属离子预嵌入层间调控Ti3C2Tx层间距发现碱金属离子与Ti3C2Tx界面静电力不强,其对层间距的调控符合孔容特性模型,而Mg2+由于其电负性较大,能够稳定占据MXene位点,在多离子存储时形成离子分布差异,因此在一定的限域空间内可以存储更多的离子;利用Mg2+预嵌入优先占据位点,在1 M Li2SO4电解质中得到了182 F g-1的比电容。该结论说明在限域空间内,利用材料界面特异性吸附可以提高限域空间中存储离子数。（3）针对厚电极下Ti3C2Tx中离子输运慢的问题,提出了缩小密堆积Ti3C2Tx单元,协调输运单元间离子输运能力的方法。将堆叠Ti3C2Tx的厚电极碎化再组装得到面载量为13.2 mg cm-2的厚电极,在该电极中由于密堆积单元具有更短的输运路径和单元间充足的离子扩散空间,能够达到437 F g-1的比容量。