【摘 要】
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本研究以产自流沙湾地区的海水珍珠为研究对象,采用气体扩散法、液相法及气液结合法进行碳酸钙生物矿化的体外仿生研究,探究影响类珍珠质碳酸钙晶体形成的主要因素,寻找残次
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本研究以产自流沙湾地区的海水珍珠为研究对象,采用气体扩散法、液相法及气液结合法进行碳酸钙生物矿化的体外仿生研究,探究影响类珍珠质碳酸钙晶体形成的主要因素,寻找残次南珠仿生原位修饰及实现高值化利用的新方法。为模拟珍珠在珠母贝体内的生长过程,研究全程在密闭容器中进行,研究了不同类型氨基酸对碳酸钙矿化过程的影响,以及多种有机质和无机质协同作用下对碳酸钙晶型的影响规律,最后聚焦研究了海藻酸钠和氨基酸共同作用下Mg2+、Sr2+对类海水珍珠质仿生合成的影响规律以及壳聚糖膜和海藻酸钠膜协同作用下不同钙锶比对类海水珍珠质仿生合成的影响。本研究采用红外光谱分析仪、X射线衍射仪和扫描电子显微镜对所得样品进行表征和分析,同时采用光电子能谱辅助分析样品。研究结果总结如下:(1)氨基酸诱导类珍珠仿生材料的制备研究。结果表明:酸性氨基酸诱导文石和球文石效果较好,其中天冬氨酸诱导生成文石效果较好,而谷氨酸诱导生成球文石效果较好。中性氨基酸诱导生成碳酸钙结晶效果较弱,其中酪氨酸、丝氨酸的诱导效果优于半胱氨酸、甘氨酸的诱导效果。当氨基酸浓度增加时,诱导文石、球文石结晶的效果随之增强。当氯化钙浓度增加时,方解石晶体的体积明显增大,数量增多且排列更加有序,对文石有微弱的抑制作用,对球文石无显著影响。(2)海藻酸钠和氨基酸协同作用下Mg2+、Sr2+对类海水珍珠质仿生合成研究。结果表明:在海藻酸钠溶液中,添加等浓度、不同氨基酸溶液条件下,形成的碳酸钙晶型与劣质珍珠质的碳酸钙晶型接近,这与优质海水珍珠质层中主要是文石晶体有差异。添加Mg2+和Sr2+都会影响碳酸钙晶体的形貌,相比较而言,Mg2+更容易诱导片状文石生成,而Sr2+更容易诱导块状方解石和球状球文石生成。(3)壳聚糖膜和海藻酸钠膜作用下不同钙锶比对类海水珍珠质仿生合成研究。结果表明:以海藻酸钠膜为诱导模板时,更容易诱导碳酸钙晶体生成,晶体排列更加规则、致密,但主要生成方解石晶体,与劣质珍珠的成分接近,反之,壳聚糖膜更容易诱导文石晶体生成,与优质珍珠的成分接近。当诱导剂不同时,相同钙锶比溶液所诱导的晶体类型、大小、排列方式等存在差异。当诱导剂相同时,随着加入的钙离子减少,锶离子增多,得到的碳酸钙晶体尺寸逐渐减小,排列逐渐规则、紧密,且晶体层层堆积的方式与珍珠质层的结构接近。(4)残次南珠原位修饰研究。在进行残次南珠修饰时,可以加入两种或两种以上的添加剂,此时诱导碳酸钙结晶的能力更强,对残次南珠的修饰效果更好。而且通过延长反应时间,可以使修饰效果增强。在残次南珠修饰过程中,加入浓度较小的钙离子,且尽量保持体系中钙离子浓度不变,可以更好模拟珍珠的生长环境,使修饰效果更好。对于其他金属离子,前期则需要研究其对碳酸钙晶体形貌的影响,以便确定其添加量。
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