【摘 要】
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苯并咪唑类化合物是一种具有生物活性的重要药物中间体,应用十分广泛。对其合成方法的研究也一直是关注的热点,但大多数传统方法都存在一定的缺陷。因此,开发高效且环境友好的合
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苯并咪唑类化合物是一种具有生物活性的重要药物中间体,应用十分广泛。对其合成方法的研究也一直是关注的热点,但大多数传统方法都存在一定的缺陷。因此,开发高效且环境友好的合成方法仍具有较重要的研究价值。基于此,本文以邻苯二胺及其类似物与芳香醛为原料,以双氧水为氧化剂,建立了三个不同的催化氧化体系进行2-取代苯并咪唑类化合物的合成研究。首先,建立了一个新型的碘化钠和钼酸铵共催化体系,以少量双氧水为氧化剂,同时借助超声辐射辅助该催化氧化体系,从而建立了一种高效、条件温和且环境友好的2-取代苯并咪唑类化合物的合成方法,有效地缩短了反应时间,提高了反应效率。与传统方法相比,试剂用量少,反应无污染,符合绿色化学的理念。考虑到负载型催化剂的优势,又重点考察了不同载体对负载型钼酸铵催化剂的影响,从而建立了一种高效、操作简便的2-苯基苯并咪唑的合成方法。研究发现以SiO2为载体的钼酸铵催化剂的活性较高,但稳定性差,重复使用三次其催化活性几乎完全损失,这与其平面型的表面结构导致活性组分钼酸铵易流失密切相关;而以TiO2和γ-Al2O3为载体的催化剂具有更好的稳定性,重复使用三次催化活性几乎没有任何损失,与载体的孔状结构和钼酸铵在载体表面的高度分散有关。最后,又制备了一种新型磁性核壳结构纳米催化剂Fe3O4@SiO2@(NH4)6Mo7O24,并成功应用于一系列2-取代苯并咪唑类化合物的合成研究中,取得了很好的研究结果。由于该磁性核壳结构纳米催化剂具有较高的顺磁性,使其在外置磁场下容易与反应液迅速分离,而且经5次磁分离回收套用,仍保持较高的催化活性几乎没有任何损失,具有良好的应用前景。同时,采用一系列的表征手段阐释了该催化剂的结构与其高催化活性之间的关系。
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