锂硫电池隔膜修饰与锂硒电池正极设计研究

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环境污染和能源危机是当前人类面临的两大难题,开发高容量和高能量密度的新型锂离子电池体系既是当前发展的迫切需要,也是未来发展的必然趋势。新型可充二次电池体系锂硫电池和锂硒电池可以通过多电子反应实现高的理论比容量,在储能领域有着广阔的应用前景。然而,锂硫电池和锂硒电池的商业化进程目前还处于初级阶段,仍面临着重重困难。在本论文中,我们采用低成本的原料和简单的合成工艺,制备得到了Fe2N纳米颗粒均匀生长在氮掺杂石墨烯片层上的三维多孔导电复合材料(Fe2N/N-r GO),并将其首次用于锂硫电池中来修饰商业隔膜,有效地改善了电池的电化学性能。这主要归因于复合材料具有高电导率,较大的比表面积以及由多孔结构形成的三维导电网络,大大缩短了电子和离子的传输路径。此外,分布于石墨烯上的Fe2N颗粒对极性的多硫化物有着较强的化学吸附作用和催化作用,有效地抑制了锂硫电池中多硫化物的“穿梭效应”并促进多硫化物的转化,进而获得了高的可逆比容量以及稳定的循环和显著的倍率性能。该工作为未来设计合理的材料与制备有效的多功能隔膜提供了新思路与途径。近年来,锂硒电池由于硒高的电子导电性及与锂硫电池相当的高理论体积容量(3254 Wh/L)备受科研工作者的关注。然而,单质硒在循环过程中严重的体积膨胀会导致电池循环稳定性差、库伦效率低等问题。有鉴于此,我们选用低成本和无污染的琼脂作为碳源,通过高温碳化及KOH活化刻蚀等过程,制备了具有高比表面积和丰富孔径结构的多孔碳材料。进而通过热熔融的方法将硒扩散于多孔碳骨架内,将复合材料作为锂硒电池的正极展现了优异的电化学性能。因此设计具有高孔隙及结构稳定的多孔碳材料将其作为硒的载体是实现高性能锂硒电池的有效途径。
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