【摘 要】
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随着染料的大量使用,染料废水的排放量也在急剧增加,染料废水成分复杂,处理难度较大,排放至水环境中会造成严重的水体污染,甚至威胁人类饮用水的安全,因此,对于印染废水的处理正在受到越来越多的关注。近年来,基于过硫酸盐的高级氧化技术得到了长足的发展。本工作以亚甲基蓝(MB)和罗丹明B(Rh B)为目标污染物,通过不同价态的铁耦合过硫酸盐(PS)来实现对目标污染物的降解,通过在线分光光度法进行实时监测,考
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随着染料的大量使用,染料废水的排放量也在急剧增加,染料废水成分复杂,处理难度较大,排放至水环境中会造成严重的水体污染,甚至威胁人类饮用水的安全,因此,对于印染废水的处理正在受到越来越多的关注。近年来,基于过硫酸盐的高级氧化技术得到了长足的发展。本工作以亚甲基蓝(MB)和罗丹明B(Rh B)为目标污染物,通过不同价态的铁耦合过硫酸盐(PS)来实现对目标污染物的降解,通过在线分光光度法进行实时监测,考察了催化剂浓度、过硫酸盐浓度、溶液初始p H、污染物浓度和温度对染料废水降解的影响,优化实验条件,考察无机阴离子和金属阳离子对降解体系的影响,采用不同动力学模型对目标污染物降解过程中的动力学进行拟合分析,对目标污染物降解的活化能进行分析,通过自由基抑制实验鉴别体系中发挥作用的主要自由基,获得结论如下:1.对于反应时间较短的降解反应,紫外在线分光光度计可以快速、方便、准确的监测溶液中污染物的浓度变化。2.Fe2+/PS体系降解MB实验确定了影响Fe2+/PS体系降解MB的最佳实验条件,当亚铁离子浓度和过硫酸钠浓度分别为0.2 mmol/L和1.25 mmol/L,MB的初始浓度为7.5 mg/L,室温条件下,在中性介质中反应100s后,MB的降解效率达到最佳73.6%。3.Fe3+/PS体系降解MB实验确定了影响Fe3+/PS体系降解MB的最佳实验条件,当MB的初始浓度7.5 mg/L,Fe3+浓度0.5 mmol/L,PS浓度0.5 mmol/L,溶液初始p H为3.05,温度313 K时,反应30 min后,MB的降解效率可达到97.3%。4.通过机械涂层技术制备的负载零价铁的催化剂具有良好的催化效果,且负载效果较好,通过单因素实验发现当初始p H为3.0,PS投加量为0.3mmol/L,Fe0/Al2O3投加量为0.2 g/L时。MB降解效率能达到95%以上。5.通过建立反应动力学模型拟合发现,双曲线模型更适用于描述Fe2+/PS体系、Fe3+/PS体系和Fe0/PS体系降解MB的反应动力学过程;在一定浓度范围内,对于Fe2+/PS体系,反应速率常数随Fe2+浓度和过硫酸盐浓度的增加呈现先升高后降低的趋势;对于Fe3+/PS体系,反应速率常数随Fe3+浓度的增加不断升高,随过硫酸盐浓度的增加先升高后降低。6.无机阴离子对Fe3+/PS体系降解MB的过程具有一定的影响作用,Cl-的抑制作用最为明显,NO3-的影响较小。不同金属离子与过硫酸盐耦合降解MB的效果也存在明显差别,相比之下Fe2+的催化效果最佳,对于Mn+/PS降解MB体系,催化活性最高的为Fe2+,最低的为Cu2+,Fe3+、Co2+、Zn2+的催化活性依次降低。7.对于Fe2+/PS体系和Fe3+/PS体系,加入Et OH和TBA进行自由基抑制实验,加入Et OH后,MB和Rh B的降解效率显著降低,而加入TBA后,MB和Rh B的降解效率变化幅度较小,表明体系中发挥作用的主要物质为硫酸根自由基。
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