尼龙12与蒙脱土在苯并噁嗪树脂中的增韧作用及机理研究

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苯并噁嗪树脂(PBa)是一类新型的热固性树脂,苯并噁嗪树脂不仅克服了传统酚醛树脂的一些缺点还保留了它们原有的优点。PBa拥有诸多优点如耐高温,阻燃性,较好的力学性能,高玻璃化转变温度,固化过程零收缩率,低吸湿性和低电导性等,因而苯并噁嗪树脂被广泛应用于结构性材料、粘合剂、油漆、电子器件及航空航天领域。但是,苯并噁嗪树脂交联密度高,其固有的脆性及高固化温度等缺陷在很大程度上严重限制了 PBa在诸多领域的应用。本论文主要针对苯并噁嗪树脂脆性大韧性差等缺陷,引入柔性Nylon12和层状蒙脱土到苯并噁嗪树脂,旨在提高苯并噁嗪树脂的韧性,并在保证其力学性能不降低的条件下,提高苯并噁嗪树脂的热性能,扩展苯并噁嗪树脂在诸多领域的应用。研究不同粒径和不同含量的Nylon12以及Nylon12与不同含量的蒙脱土协同对苯并噁嗪树脂的力学性能和热性能等影响情况,并研究了其增韧机理,可以为工业制备综合性能优良的苯并噁嗪树脂提供理论依据和参考。研究中采用溶液共混法制备了一系列PBa/Nylon12二元复合材料。采用万能试验机(Instron)、动态热机械仪(DMA)对PBa及PBa/Nylon12二元复合材料力学性能和热性能进行测试。结果表明,随着Nylon12含量的增加,PBa/Nylon12二元复合材料的KIC和GIc值均逐渐增加,当Nylon12添加量为15%时,Nylon12粒径为1,10和20 μm的PBa/Nylon12二元复合材料的KIC值分别提高了 23.5%,54.3%和44.4%,GIc值分别提高了 119.6%,167.9%和 151.2%。PBa/Nylonl2 二元复合材料的 Tg 相对纯 PBa 的 222℃也随含量逐渐上升,PBa/Nylon121Oμm-15%二元复合材料Tg为226℃,比纯PBa增加了4℃。综合分析发现PBa/Nylon 1210μm-10%二元复合材料表现出综合力学性能最佳。为了有效增韧苯并噁嗪树脂,首先选用十六烷基三甲基溴化铵对蒙脱土原土进行有机改性,并采用傅里叶红外(FTIR)和X射线衍射(XRD)对改性前后的蒙脱土进行表征,结果显示,改性后的蒙脱土分子结构中出现了几个新的特征峰。经有机改性后的蒙脱土层间距得到了明显扩大,2θ°从6.26°减小到3.93°,相应的层间距从1.41增大到2.25 nm,证明蒙脱土改性成功。选用尼龙12与苯并噁嗪综合力学性能最佳的体系及不同含量的有机蒙脱土协同增韧改性苯并噁嗪树脂。制备了一系列PBa/Ny12/OMMT三元复合材料,采用万能试验机测试力学性能,结果显示,随着OMMT含量增加,三元复合材料的KIC和GIC值先增加后降低,当OMMT含量为1%时,KIC和GIc值达到最大,分别为1.36Mpa·m1/2和315.76 J·m-2,与纯PBa相比,分别提升了 67.9%和181.4%。采用热重分析(TGA)、DMA和非等温DSC对其热性能进行测试,结果表明,加入尼龙12和OMMT后,PBa三元复合材料的热失重温度逐渐上升,热稳定性增加。在氮气氛下,PBa/Ny12/OMMT-1三元复合材料的T5%,T10%和Tmax相对于纯PBa分别提高了 9,14和15℃。且随着OMMT含量增加,复合材料的Tg逐渐上升。Nylon12能够降低苯并噁嗪树脂的固化温度,但OMMT基本不改变苯并噁嗪树脂的固化行为。最后采用扫描电镜(SEM)研究了 Nylon12和OMMT对苯并噁嗪树脂的增韧机理,结果显示,向PBa中引入Nylon12后,PBa/Ny12二元复合材料断裂面粗糙度增加,其表面有大量的裂纹并观察到Nylon12对裂纹具有偏转作用,同时Nylon12在苯并噁嗪基体中出现空洞和脱粘现象。当1%含量的改性蒙脱土之后裂纹偏转或扭转增多,且基体中的空隙变小,从而更加有效增韧地苯并噁嗪树脂。
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