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生物炭(Biochar)是由富含碳的生物质在完全或部分缺氧情况下经热解产生的富有孔隙结构、含碳量高、高度芳构化的碳质材料。因其丰富的表面含氧官能团、较发达的孔隙结构及大量的灰分组成等特性,生物炭在固碳、温室气体减排、土壤改良和作物增产等多方面具有良好的应用前景。生物炭作为一类新型环境功能材料引起了国内外研究者的广泛关注。 本文以两种草本生物质(水稻秸秆、小麦秸秆)和一种木本生物质(荔枝树枝)为原料,在300、400、500、600℃下制备生物炭,共获得12种生物炭,分别为水稻秸秆生物炭(RSB300、RSB400、RSB500、RSB600)、小麦秸秆生物炭(WHB300、WHB400、WHB500、WHB600)和荔枝树枝生物炭(LCB300、LCB400、LCB500、LCB600)。采用批量吸附实验,结合多种表征手法,探讨生物炭与Pb(Ⅱ)的相互作用机制。在五种典型耕作土(黑土、潮土、棕壤、红壤、石灰土)中添加生物炭,结合等温吸附实验,讨论生物炭对土壤吸附Pb(Ⅱ)的影响机制。设计老化实验,老化时间设置为7、30、60、90 d,考察土壤中Pb形态随老化时间的变化、生物炭的添加对土壤性质和Pb形态分布的影响。研究结果如下: (1)采用多种表征手法,研究生物炭的基本性质、表观特征。研究结果表明,随着热解温度上升,三种生物炭的pH、灰分含量、CEC、比表面积SBET、C含量逐渐升高,而产率、H、O和N含量及原子比H/C、O/C和(O+N)/C不断下降;木质类生物炭的产率、SBET高于秸秆类生物炭,而pH、CEC、灰分含量均低于秸秆类生物炭。高热解温度下,木质类生物炭开始形成较多小孔,且生物炭表面生成更丰富的芳香性官能团(-OH、C-H、C-O-C键等)、矿物组分(SiO2、Ca2(P2O7)、CaCO3等)。 (2)采用批量吸附实验,研究溶液pH、Pb(Ⅱ)初始浓度、生物炭热解温度等发生改变的条件下,生物炭与Pb(Ⅱ)的相互作用机制。研究结果表明,600℃下制备的三种生物炭对Pb(Ⅱ)的吸附性能最佳;三种生物炭对Pb(Ⅱ)的吸附量随着pH值的上升而增加,最佳吸附pH值为5.5;三种生物炭对Pb(Ⅱ)的等温吸附线符合Freundlich吸附模型,LCB600对Pb(Ⅱ)吸附能力更强。生物炭主要通过与含氧官能团的离子交换、阳离子-π络合作用、与矿物组分的共沉淀作用的途径对Pb(Ⅱ)进行吸附。 (3)结合在土壤体系中的等温吸附实验和生物炭添加量的影响实验,研究生物炭对土壤吸附Pb(Ⅱ)的影响机制。研究结果表明,LCB600在铅污染土壤中的最佳添加水平为3%。五种土壤对Pb(Ⅱ)的等温吸附均更符合Freundlich模型。未添加LCB600时,五种土壤对Pb(Ⅱ)的吸附容量大小为:黑土>潮土>棕壤>石灰土>红壤。添加LCB600后,黑土、潮土、棕壤、红壤、石灰土对Pb(Ⅱ)的最大吸附量分别提高至原来的0.51倍、0.27倍、2.08倍、2.62倍、2.34倍。生物炭对Pb(Ⅱ)的固定钝化机制主要体现在:一方面,生物炭有效提高了土壤pH值,促使土壤中Pb形态由碳酸盐结合态转化为更难溶的磷酸盐态、硅酸盐态;另一方面,生物炭能够通过多种专性吸附位有效吸附土壤溶液中游离态的Pb(Ⅱ)。 (4)采用老化实验,研究土壤中Pb形态随老化时间的变化及生物炭的添加对土壤性质、土壤中Pb形态分布的影响。研究结果表明,铅污染土壤中加入3%LCB600后,土壤pH、CEC、有机质含量均有所提高。随着老化时间的推移,五种土壤中可交换态Pb含量减少,残渣态Pb含量增加。生物炭的添加有效提高了五种土壤中Pb的残渣态含量,减少可交换态Pb含量,促进了土壤中非稳定形态Pb向稳定形态Pb转化的过程。