基于离子液体结构基元的酸性功能化固体催化剂的构筑与性能研究

来源 :东南大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:xiaochushang
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
近年来,烷基苯材料作为一种常用的工业原料,在人们日常生活以及工业生产中发挥出巨大的作用。烷基化催化剂因而也备受关注,固体酸催化剂可以弥补传统的烷基化催化剂存在无法与反应体系分离、催化剂毒性大等局限性。因此开发具有优异催化性能的固体酸催化剂材料具有十分重要的科学意义和迫切的工业应用需求。聚合离子液体具有离子液体卓越的化学稳定性同时又具有聚合物固体结构因而引起了人们的广泛关注。本文考虑聚合离子液体的物理化学特性,选择不同种类的离子液体,引入不同种类、数量的的酸性官能团,结合功能化金属有机骨架物的性能,设计合成了一系列具有疏松孔结构不同聚合离子液体固体酸催化剂以及离子液体与功能化金属有机骨架杂化的固体酸催化剂。本文得到以下的主要结果和结论:
  (1)使用模板法合成单酸性聚合离子液体固体催化剂 TMVPC-T(x),并在引入磷钨酸后获得质子酸酸化的TMVPC-T(x)-PW催化剂。当单体与交联剂比例为1:2,催化反应温度100℃,催化剂TMVPC-T(1:2)-PW添加量为0.75 wt%时,该催化剂在邻二甲苯与苯乙烯的烷基化反应中可以达到最佳的转化率(100%)和PXE产率(86.02%)。
  (2)实验采用三种单体材料,成功地合成了具有介孔型聚离子液体固体催化剂,并通过在聚合物骨架中进行磺化离子交换后处理获得了双质子酸官能化的P(BVS-SO3H)-SO3CF3。当反应物摩尔比为B:V:S=1:2:2,反应温度为120℃,催化剂P(BVS-SO3H)-SO3CF3添加量为0.5 wt%时催化剂可实现最佳转化率(100%)和PXE产率(93.67%)。与单酸型固体催化剂相比,引入双酸基团显著增加反应中可以暴露的活性酸性位,最终获得更优良的催化性能。
  (3)在聚合离子液体中引入氨基化的UIO-66作为结构功能团合成了金属有机骨架功能化离子液体的固体酸催化剂。当催化反应温度120℃,催化剂UIO-66-PSD-SO3CF3添加量为 0.60 wt%时催化剂可实现最佳转化率(100%)和 PXE 产率(94.83%)。与单酸型以及双酸型聚合离子催化剂相比具有更好的催化表现和循环性能。
其他文献
学位
学位
现今社会经济飞速发展,化石能源过度消耗与环境污染问题尤为突出,人类社会的可持续发展也面临严峻的挑战。清洁的传统燃料替代品氢能,因其易存储,零污染,以及具有高能量转换效率的特性成为解决能源短缺问题的理想选择,受到了广泛的关注。从环境与成本角度考虑,光解水反应的生产途径环保,原料水资源丰富且廉价,是理想的制备策略。但受限于材料的带隙宽度以及光吸收范围,催化剂的太阳率利用率远远低于预期。同时,材料中的光
学位
作为一种传统的分离纯化技术,结晶在医药产业、无机盐工业、食品工业等许多行业发挥着重要作用。对于制药行业,同一种药物的不同晶型、晶习、粒径分布会导致体内溶出速率、溶解度、生物利用度等方面存在着显著的差异。因此加强对药物结晶过程及机理的研究十分重要。尤其是对难溶性药物而言,由于其较低的溶解度和溶解速率,以及提高给药量和毒副作用之间的矛盾,极大地限制了其在临床的应用。提高难溶药物溶解度的有效手段之一便是
本论文分为两部分,分别研究了除草剂草铵膦关键中间体的合成及工艺优化以及精喹禾灵的溶解性能。  第一部分:  草铵膦是一种有机磷类除草剂,随着全球除草剂市场需求量的日益增长,它因具有高效、低毒、除草广谱等显著优点,已在农业生产上发挥着不可替代的作用。然而草铵膦合成路线多,多数工艺存在成本高、安全风险高、合成步骤复杂等诸多问题。本文选择4-(羟基甲基膦酰基)-2-氧代丁酸(酮酸)合成法,以甲基二氯化磷
学位
学位
学位
化石资源的逐渐枯竭已引起人们对源自生物质的可再生能源的关注。木质纤维素是自然界中最丰富的非食用生物质资源之一,而纤维素是其中最主要的成分,由于来源广泛而被认为是化石资源的潜在替代品。乙二醇和1,2-丙二醇是具有重要价值的两种化合物,广泛用于食品、制药、塑料等行业。将纤维素催化转化为乙二醇和1,2-丙二醇的路径具有高原子经济性,且产物需求量巨大,因此已引起了高度的关注。  金属有机骨架材料(MOFs
学位
学位