【摘 要】
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低温（＜673 K）废热回收困难限制了能源利用效率的进一步提升。基于Seebeck效应的温差发电技术可以直接实现热能向电能的转换,有希望解决低温废热回收的难题。然而,单一热电材料工作温度区间较窄,难以满足宽温域废热发电的需求。因此,本文采用微结构调控结合元素掺杂的方式,在Sb2Te3材料体系中分别研制出高性能的中、低温热电材料,并使用简单的一步烧结法制备出安全可靠的宽温域级联热电单臂。同时,利用先
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低温（＜673 K）废热回收困难限制了能源利用效率的进一步提升。基于Seebeck效应的温差发电技术可以直接实现热能向电能的转换,有希望解决低温废热回收的难题。然而,单一热电材料工作温度区间较窄,难以满足宽温域废热发电的需求。因此,本文采用微结构调控结合元素掺杂的方式,在Sb2Te3材料体系中分别研制出高性能的中、低温热电材料,并使用简单的一步烧结法制备出安全可靠的宽温域级联热电单臂。同时,利用先进的微结构表征技术、热电性能测试设备以及力学性能实验平台系统研究纳米孪晶、第二相和受主掺杂对Sb2Te3合金组织结构、电热输运特性以及力学性能的影响规律及内在机理,进而推动热电材料在低温废热发电领域的发展。研究结果表明,通过调整Bi0.4Sb1.6Te3合金中Te含量,可优化其热电性能同时提升机械强度。增加少量的Te可以优化载流子浓度并抑制本征激发,提高功率因子;同时,因为部分富Te析出相的挥发,材料中形成弥散分布的微孔阻碍声子传输,降低晶格热导率。在Te增加量为0.01时,合金的z Tmax和z Tave分别达到1.55@373 K和1.39（303～473 K）。另一方面,减小Te含量可在Bi0.4Sb1.6Te3合金中构建高密度的纳米孪晶并在孪晶界内形成间隙原子,起到强化材料的作用。随着Te含量减少,压缩强度先增大,后基本保持不变,在减少0.03的Te时,压缩强度从184.6 MPa提高至248.2 MPa,硬度从102.4 MPa增大至159 MPa。同时,Te含量的减少,有利于带负电的反位缺陷Sb（Bi）Te形成,从而大幅度增加合金载流子浓度,推迟本征激发出现,进而拓展合金的最佳使用温度区间。随后,通过Bi/Sb比例的调控,在Bi0.5Sb1.5Te2.98合金中分别获得1.32@423 K和1.2（303～473 K）的z Tmax和z Tave,实现了机械强度和热电性能的同步提升。通过与n型Cu0.01Bi2Te2.7Se0.3组装成热电器件,转换效率在220～270 K温差下可以达到4.8%。选取宽带隙的In掺杂Sb2Te3合金作为中温热电材料研究对象,采用Mn元素受主掺杂提升载流子浓度,不仅推迟本征激发出现,还驱使费米能级深入价带深处,使得第二价带参与导电,提高费米能级附近的态密度有效质量,实现功率因子全温域提升。同时,使用高能球磨结合放电等离子烧结（SPS）构建高密度晶界和孪晶界,增强声子散射,降低晶格热导率,Mn0.02In0.15Sb1.83Te3合金在673 K时,z Tmax达到0.99。B掺杂可以在不影响In0.1Sb1.9Te3合金热电性能的情况下,阻碍晶界迁移和变形,抑制高温软化的发生。Cu掺杂可以增大载流子浓度,推迟本征激发出现,并在合金中原位析出纳米富Cu第二相,增强声子散射,降低晶格热导率。同时,少量Cu原子还会进入合金孪晶界间隙处,连接相邻孪晶变体,加速载流子传输,提高功率因子。最终,在B、Cu掺杂量分别为0.05和0.015时,z Tmax达到最大,为1.05@673 K。研究表明,在In0.1Sb1.9Te3合金中额外加入Mg B2实现B-Mg共掺,可以原位析出弥散分布的高硬度第二相,提高合金力学性能。添加1.5 at.%的Mg B2可以将合金的压缩强度和维氏硬度分别从183.0 MPa和98.8 MPa提高至230.6MPa和131.8 MPa。并且,高密度的纳米析出相也可以增强声子散射,降低晶格热导率,结合Mg元素的受主掺杂,在673 K时z Tmax达到1.01。选择该合金与低温热电性能优异的Bi0.4Sb1.6Te3.01合金通过一步烧结法制备宽温域级联单臂,在375 K温差下,实测转换效率达7%,有望应用于低温废热回收。
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