气溶胶颗粒物是造成空气污染的重要原因之一,其对地球太阳辐射平衡、水循环、气候及人体健康等有重要影响。近几十年的经济社会发展导致能源消耗不断增加,大气污染物排放量剧增,造成严重的大气污染问题。东亚区域是全球人口密度最大的区域之一,也是全球最大的气溶胶颗粒物及气态污染物排放源区之一。冬春季节东亚季风会将亚洲大陆的污染物传输至西北太平洋甚至北美洲和北极地区,从而导致全球性的空气污染问题。气溶胶颗粒在传输过程中不断地相互混合形成复杂的内混结构,改变其物理化学性质。现有的对亚洲大陆外流气团的研究多集中于滨海区域、近岸海岛和边缘海,国内对西北太平洋海域的研究较少,且缺乏单颗粒方面的研究。本研究以2013年到2014年期间一次陆上采样和两次西北太平洋海上采样为基础,采用透射电子显微镜(TEM)、扫描透射电子显微镜(STEM)、原子力显微镜(AFM)和纳米二次离子质谱(NanoSIMS)等多种单颗粒分析方法获得了气溶胶颗粒物的化学组成、粒径、形貌和混合状态等信息,研究了大陆气团对中国边缘海、日本九州岛及西北太平洋深海海域的传输影响及传输过程中气溶胶的老化特征。铁酸溶解假说是指气溶胶颗粒中的人为源和自然源的酸性物质可以促进不溶铁转变为可溶铁,但一直没有外场观测的直接证据证明这一假说。为了验证铁酸溶解假说,本研究于2013年6月在一次黄海航行中采集了气溶胶样品。单颗粒分析显示,来自燃煤及钢铁工业的含铁颗粒表面有一层硫酸盐包裹层,且该硫酸盐包裹层中含有可溶的硫酸铁。在实验室将从钢铁厂和燃煤电厂现场采集的含铁颗粒与硫酸、草酸和硫酸铵等制备成标准样品来验证外场观测的结果,发现直接排放的含铁颗粒中没有明显的硫酸盐包裹层和可溶性铁。这说明黄海上空采集的含铁颗粒的硫酸盐包裹层来自含硫气体污染物(如二氧化硫)的二次转化,硫酸盐包裹层中的可溶铁则来自含铁颗粒的酸溶解。本研究为铁酸溶解假说提供了外场观测的直接证据,这些颗粒沉降到海洋表面,释放生物可利用铁,有可能促进海洋表面微生物的增长。为了研究黑碳颗粒在传输过程中的老化特性,本研究于2014年3月的一次亚洲沙尘事件期间,在济南(T1)、青岛(T2)和日本天草(T3)采集了气溶胶样品。TEM观测将黑碳颗粒分为三种不同混合状态:外混黑碳、部分嵌入和全嵌入。三点各类黑碳颗粒的相对丰度差异较大,T1点以外混黑碳颗粒占主导(71%),T2点则以部分嵌入黑碳颗粒占比最高(70%),T3点以全嵌入颗粒为主(83%),这说明黑碳颗粒的混合状态在传输过程中变化明显。黑碳颗粒的形貌差异由形状因子(SF)表征,SF值越小形貌越不规则,圆形的SF为1。外混黑碳颗粒SF为0.2,低于其他内混黑碳颗粒(0.42-0.78),说明外混黑碳颗粒形状不规则,老化程度较低;T3点未发现外混黑碳颗粒,两种内混黑碳颗粒的SF值均高于T1和T2点,说明T3点长距离传输的黑碳颗粒老化程度较高。传输过程中,颗粒的粒径增长明显,整个颗粒的直径与黑碳内核的直径比值在T1、T2和T3分别为为1.42、1.78和2.49;根据颗粒总粒径与黑碳内核的粒径以及后推气流轨迹,推算出传输过程中包裹层体积增加速率在大陆大气中(50%每小时)快于海洋大气(20%每小时)。最后,将黑碳颗粒粒径信息导入米氏散射模型,计算得三点含黑碳颗粒的平均吸收截面积,其平均值分别为0.10、0.22和0.29,说明黑碳颗粒的老化导致了其吸光能力的增强。对比沙尘期与非沙尘期样品吸光截面积,确认黑碳颗粒的老化过程中包裹层厚度和黑碳内核粒径会影响其吸光能力。为了了解大陆气团传输对西北太平洋海域气溶胶的影响,本研究于2014年3月17日至4月22日中国海洋大学“东方红2号”科学考察船东海及西北太平洋深海海域航行过程中采集了气溶胶样品。观测结果显示,东海区域作为中国的边缘海,86.9%的气溶胶颗粒是人为源气溶胶,富硫颗粒和富硫-黑碳颗粒是两种主导颗粒物;西北太平洋深海区域,自然排放的海盐气溶胶是主导气溶胶,比例为89.8%,说明东海区域气溶胶受大陆传输影响大于深海区域。二次颗粒(富硫颗粒和包裹层有机物)的比例在东海区域高于深海区域,说明东海区域气溶胶老化程度较高。海盐颗粒是深海区域的主导颗粒,但是其成分和形貌也有所差异,本研究将海盐颗粒分为三类:新鲜的海盐颗粒、部分老化的海盐颗粒和完全老化的海盐颗粒。结果显示当样品中老化的海盐颗粒占比较高时,其气团多来自西北方向SO2和NO2排放较大的中国和日本岛,且船舶越向西行驶老化程度越高。海盐颗粒的老化主要是由于人为气态污染物(SO2和NO2)导致的氯损耗造成,因此,我们认为除气溶胶传输外,对流层内亚洲气态污染物传输对深海区域气溶胶也有影响。本研究显示亚洲大陆气团传输对中国边缘海、日本九州岛及西北太平洋深海海域的大气有重要影响,气团传输过程中颗粒物的老化改变了气溶胶的物理化学性质。本研究中提供的气溶胶颗粒相对丰度和混合状态等信息亦可为今后相关研究提供新的数据参考。