【摘 要】
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质子交换膜燃料电池(Proton Exchange Membrane Fuel Cell,PEMFC)是目前较为主流的清洁能源利用装置之一,其中Pt基催化剂是应用最广泛的的阴极ORR催化剂。但由于Pt基催化剂价格昂贵且长期耐久性能差,研究者们对其进行了大量的改性及结构调控,旨在获得高性能的低铂电催化剂。本论文主要研究了阴极Pt基催化剂稳定性的优化与提升策略,设计了一种氮掺杂碳封装Pt基纳米晶体结构
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质子交换膜燃料电池（Proton Exchange Membrane Fuel Cell,PEMFC）是目前较为主流的清洁能源利用装置之一,其中Pt基催化剂是应用最广泛的的阴极ORR催化剂。但由于Pt基催化剂价格昂贵且长期耐久性能差,研究者们对其进行了大量的改性及结构调控,旨在获得高性能的低铂电催化剂。本论文主要研究了阴极Pt基催化剂稳定性的优化与提升策略,设计了一种氮掺杂碳封装Pt基纳米晶体结构。主要方式是引入氮掺杂碳薄层对贵金属纳米颗粒进行封装,抑制颗粒的迁移、溶解或者脱落,从而使催化剂具有更优异的稳定性。主要研究内容及获得的研究成果如下:1.设计并构筑了氮掺杂碳封装Pt纳米催化剂。以高聚物聚丙烯腈纤维（PANF）为氮掺杂碳薄层的来源,采用乙二醇液相还原法制备出均匀细小的贵金属颗粒,并与PANF在液相中混合,使其包裹在颗粒外部,然后负载在XC-72上,最后进行热处理得到Pt@NC/C催化剂。研究发现,氮掺杂碳结构的引入能增强Pt颗粒与碳载体之间的相互作用,并将Pt颗粒固定在碳载体表面,从而提高催化剂的稳定。电化学性能测试结果表明Pt@NC/C催化剂的电化学活性面积（ECSA）可高达98.3 m2/gPt,是Pt/C(84.2 m2/gPt)的1.17倍,说明相比于商业Pt/C,所制备的催化剂Pt表面的活性位点得到较好的利用。同时通过计算得到Pt@NC/C催化剂的质量活性（MA）为116.5 mA/mg,高于商业Pt/C（109.6 mA/mg）。在电化学稳定性方面,经过8000圈循环之后Pt@NC/C催化剂的ECSA和MA损失只有27.4%和35.2%,都远远低于Pt/C的49.3%和63.5%。2.设计并构筑了氮掺杂碳封装Pt3Co纳米催化剂。进一步将上述方法用于Pt3Co催化剂中,合成出Pt3Co@NC/C催化剂。对其进行表征和性能测试,发现Pt3Co@NC/C的ECSA和MA分别为101.4 m2/gPt和121.7 mA/mg,分别是Pt/C(85.6 m2/gPt及116.3 mA/mg)的1.2倍和1.1倍,都要优于Pt/C的性能。对于催化剂的电化学稳定性,经过8000圈循环加速实验后,Pt3Co@NC/C的ECSA和MA分别降低25.2%和26.5%,减少幅度均低于Pt/C。而且Pt3Co@NC/C中Pt3Co的平均直径从2.8 nm仅增加到5.7 nm;相比之下,Pt/C的粒径则是从2.7nm增加到7.0 nm,也说明了碳薄层对粒径增长的抑制作用。
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