【摘 要】
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近年来,纳米半导体光催化剂受到人们的广泛关注,其中纳米TiO2因其具有氧化还原性强、化学稳定性好、无毒等优点而被认为是比较理想的光催化剂之一。但是由于存在光生电荷复合
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近年来,纳米半导体光催化剂受到人们的广泛关注,其中纳米TiO2因其具有氧化还原性强、化学稳定性好、无毒等优点而被认为是比较理想的光催化剂之一。但是由于存在光生电荷复合几率高的瓶颈因素,性能仍有待于进一步提高,而表面修饰是提高性能的有效途径之一。为了深入理解和揭示表面修饰的作用,研究光生电荷性质是非常有意义的。基于以上分析本论文研究了磷酸和磷酸盐对TiO2光伏特性的影响,进而揭示光生电荷性质。具体内容如下:采用简单的溶液浸渍法实现磷酸对纳米TiO2的表面修饰。适量的磷酸修饰显著提高了TiO2的光伏响应。基于不同气氛条件下并结合电场辅助的光伏测试,揭示了O2对光生电子的捕获是TiO2产生光伏信号的关键,并证实了磷酸表面修饰促进了光生电子被吸附氧捕获,提高了光生电荷的分离效率。瞬态吸收光谱测试结果解释了光生电荷分离效率的提高是因为磷酸修饰延长了光生载流子的寿命,进一步证实磷酸修饰促进了吸附氧捕获光生电子。光伏响应的提高意味着光生电荷分离效率得到提高,深入地揭示了磷酸修饰提高TiO2光催化活性的本质原因。采用简单的溶液浸渍法实现磷酸铈对纳米TiO2的表面修饰。与纯TiO2相比,磷酸铈修饰后光伏信号显著下降。基于N2条件下的光伏响应并结合电场辅助的光伏结果,证实Ce3+能够捕获光生空穴,从而改变光生电荷的动力学过程。基于不同条件下磷酸铈对纳米TiO2修饰样品的光伏测试结果,进一步证实了铈离子只有以Ce3+的形式存在才能起到捕获空穴的作用。既然Ce3+有捕获空穴的作用,磷酸铈的表面修饰有望提高光生电荷的分离效率,这也预示着光催化性能的提高。本研究工作为设计合成高性能的TiO2基光催化剂提供一些可借鉴的方法与思路,为丰富TiO2光催化技术理论提供一些重要的实验依据。
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