【摘 要】
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铜烟尘中含有铜、铅、锌、铋、锑等有价金属,同时还含有砷等有害元素。通常采用湿法浸出对铜烟尘中有价金属进行回收,但在浸出过程中砷不可避免的进入到浸出液中。因此,砷的脱除是溶液中有价金属高效回收的关键。目前含砷溶液中砷的脱除方法存在沉淀率低、砷元素分散及产品品质低等问题。本文采用水热沉砷的方法实现浸出液中铜、砷的有效分离和砷的固化处理,重点研究了水热条件下铜烟尘浸出液中铜、砷分离行为以及臭葱石结晶动力
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铜烟尘中含有铜、铅、锌、铋、锑等有价金属,同时还含有砷等有害元素。通常采用湿法浸出对铜烟尘中有价金属进行回收,但在浸出过程中砷不可避免的进入到浸出液中。因此,砷的脱除是溶液中有价金属高效回收的关键。目前含砷溶液中砷的脱除方法存在沉淀率低、砷元素分散及产品品质低等问题。本文采用水热沉砷的方法实现浸出液中铜、砷的有效分离和砷的固化处理,重点研究了水热条件下铜烟尘浸出液中铜、砷分离行为以及臭葱石结晶动力学。主要研究内容与结论如下:（1）臭葱石沉砷热力学研究。经分析在160℃下砷酸铜、砷酸铁的理论稳定区域分别为0.625＜p H＜8.25、-0.25＜p H＜4.325。当-0.25＜p H＜0.625时,溶液中无砷酸铜沉淀,但过低的初始p H值易导致砷酸铁反溶,故控制初始p H值在0.25～0.625左右,可实现铜、砷的分离。（2）水热体系下多因素对铜、砷分离的影响规律研究。温度、初始p H值、体系总压、铁砷摩尔比、时间对铜、砷分离影响较大;初始铜离子浓度对铜、砷分离影响较小。反应温度大于150℃时,铜、砷分离系数升高,有利于铜、砷分离,并能合成纯度较高的臭葱石。初始p H值从0.2升高到0.4时,铜砷分离系数升高到76.88,有利于铜、砷分离,当初始p H值大于0.4,铜砷分离系数降低,沉砷渣中出现铁矾等亚稳态物相。体系总压升高,铜砷分离系数升高,有利于铜、砷分离,当总压大于0.8 MPa时,臭葱石晶型较差,稳定性降低。铁砷摩尔比大于1.1时,铜、砷分离系数降低,不利于铜、砷的分离。由于合成臭葱石为产酸反应,故反应时间大于2 h后会造成溶液p H值过低,使得臭葱石反溶,不利于铜、砷分离。在优化条件下,砷和铜的沉淀率分别为83.72%与13.94%,Cu、As分离系数为87.11,渣中含铜仅为0.67%,能够有效分离Cu和As,并获得晶态臭葱石。（3）臭葱石结晶过程的成核长大机理研究。随着温度的增加,反应速率常数从0.004升高到0.0148,结晶反应速率的控制步骤由成核过程控制转为产物和反应物之间的相界控制,其反应表观活化能为46.51 k J/mol。体系总压大于0.8MPa时,反应速率常数从0.0148降低到0.0097,结晶反应速率的控制步骤为产物和反应物之间的相界控制。初始p H升高时,反应速率常数从0.0148降低到0.0015,结晶反应速率的控制步骤从产物和反应物之间的相界控制转为成核过程控制。
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