Au/13X催化剂的研制及对一氧化碳氧化性能的研究

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该课题以13X分子筛为原料,经过NaNO3等改性后作为载体,采用离子交换法制成了用于CO催化氧化的金催化剂,同时制备了Au和Fe,Au和Pt,Au和Pd双金属体系催化剂.在CO浓度为3%时,对催化剂的活性进行了评价;另外运用XRD,XPS,SEM等方法对所制备的催化剂进行了表征,探讨了各种因素对催化剂活性的影响.试验结果表明:以改性13X分子筛为载体的催化剂活性优于以13X分子筛为载体的催化剂,原因在于改性增加了13X分子筛中Na含量,利于活性组分金的负载.以氯金酸为金的前驱体制备Au/13X时,氯金酸的浓度为1.46×10-3 mol/L,溶液的pH为6,反应温度为80℃,反应时间为2h,在该实验条件下获得了性能较好的催化剂.该系列催化剂在120℃,GHSV=24000h-1,可将3%的CO完全转化.pH值是最关键的制备条件,决定了氯金酸在溶液中的前驱体的状态.为了提高催化剂的催化活性,该文也制备了Au-Fe/13X,Au-Pt/13X,Au-Pd/13X双金属体系催化剂.Fe的负载采用等体积浸渍法和离子交换法,然后再负载Au.活性评价结果表明,用离子交换法制备的Au-Fe/13X催化剂活性最好.由于金和铁之间存在较强的相互作用,非常利于金微粒在分子筛上的负载,分子筛上的金微粒大部分在超级笼中,粒度较小,因此对CO氧化反应的催化活性较好.实验结果表明:经过灼烧后,金元素大部分以氧化金的状态存在.氧化态的金可能是Au/13X等系列催化剂的活性位.利用分子筛组装(瓶中造船)技术,把Pt转化为[Pt(NH4)4]C12,然后进行活性组分的负载,制备的催化剂也表现出了很好的催化活性.该研究对13X分子筛作为CO氧化催化剂载体的探索及相应金催化剂的研究,为13X分子筛和金催化剂的开发应用积累了一定的理论素材.
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