【摘 要】
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本论文以磁性海泡石(MMS)为载体,采用溶胶-凝胶法负载TiO2,制备了一系列TiO2/磁性海泡石(TiO2/MMS)复合光催化剂,并以同步去除水中Cr(VI)和2,4-二氯酚(2,4-DCP)的效能为评价指标,优
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本论文以磁性海泡石(MMS)为载体,采用溶胶-凝胶法负载TiO2,制备了一系列TiO2/磁性海泡石(TiO2/MMS)复合光催化剂,并以同步去除水中Cr(VI)和2,4-二氯酚(2,4-DCP)的效能为评价指标,优化了复合光催化剂的制备工艺条件;采用现代化仪器与设备对效能最优的复合光催化剂分别进行了表面形态、微观结构、晶体结构等的表征和磁性能、光吸收性能等的测试。进而研究了复合光催化剂同步去除水中Cr(VI)和2,4-DCP的性能,分别考察了Cr(VI)初始浓度、2,4-DCP初始浓度、溶液初始pH、复合光催化剂投加量及其重复使用次数等对同步去除效果的影响;同时初步探讨了2,4-DCP和Cr(VI)的光催化去除机理。得出如下主要结论: (1)采用溶胶-凝胶法能有效地将钛元素负载到磁性海泡石上,且以TiO2的形式存在;TiO2的负载使MMS载体的比表面积和孔径都减小了,TiO2颗粒沉积在MMS的外表面中孔、部分微孔孔口,使中孔率减少,微孔率增加,同时出现少许狭缝孔; (2)TiO2/MMS制备的优化工艺条件为:TiO2理论负载量为40%,450℃煅烧2小时; (3)TiO2/MMS对Cr(VI)和2,4-DCP的同步吸附反应在30 min时可达平衡,其光催化活性随着TiO2理论负载量的增加有一定程度的提高; (4)与单纯TiO2相比,复合光催化剂对紫外光和可见光都有更强的吸收能力,且具有超顺磁性,可通过设置外加磁场实现固液分离; (5)当Cr(VI)浓度为20 mg?L-1、2,4-DCP浓度为80 mg?L-1、初始pH为2、催化剂投加比例为2 g?L-1时,光照75 min,Cr(VI)和2,4-DCP的去除率分别可达93.13%和98.22%,分离回收的复合光催化剂重复使用第三次时对Cr(VI)和2,4-DCP的光催化去除率仍有75.22%和71.96%; (6)复合光催化剂表面的Si-OH、Mg-OH、Fe-OH等基团对光催化反应起重要作用,而光催化反应几乎没有使复合光催化剂表面的晶体结构发生改变; (7)2,4-DCP的光催化降解路径可能为:2,4-DCP→邻氯苯酚→氯代对苯二酚→对苯醌→马来酸→乙二酸→CO2+H2O,Cr(VI)被完全还原为Cr(III)。
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