【摘 要】
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随着工业的快速发展,能源消耗明显增大,环境污染也日益严重,开发新型能源装置或寻找可替代的清洁能源成为当下研究的热点。甲醇和尿素是废水中常见的有机污染物,但其具有高能量密度,稳定和易于运输等优势,这使得甲醇和尿素不仅可以作为新型燃料电池的燃料,还可以辅助电解水在阴极产生氢气。但目前,甲醇和尿素氧化过程中仍然受到动力学缓慢,催化剂活性低和耐久性差等问题的制约。针对以上问题,本论文设计合成了系列镍基催化
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随着工业的快速发展,能源消耗明显增大,环境污染也日益严重,开发新型能源装置或寻找可替代的清洁能源成为当下研究的热点。甲醇和尿素是废水中常见的有机污染物,但其具有高能量密度,稳定和易于运输等优势,这使得甲醇和尿素不仅可以作为新型燃料电池的燃料,还可以辅助电解水在阴极产生氢气。但目前,甲醇和尿素氧化过程中仍然受到动力学缓慢,催化剂活性低和耐久性差等问题的制约。针对以上问题,本论文设计合成了系列镍基催化剂,并对催化剂进行了改性,得到了适用于甲醇氧化反应（MOR）和尿素氧化反应（UOR）的高活性催化剂,分析了催化剂的合成条件对催化剂性能的影响。本文主要研究内容如下:（1）制备了N掺杂碳复合硒化镍（Ni Se/NC）和二硒化镍（Ni Se2/NC）催化剂,考察了催化剂在MOR和UOR中的应用:以Na Cl为模板,通过冻干,高温煅烧和在不同温度硒化成功制备了Ni Se/NC和Ni Se2/NC催化剂,研究了Na Cl模板和N掺杂对催化剂在MOR和UOR反应中性能的影响。测试结果表明3D架构的Ni Se2/NC-450具有最好的MOR(峰电流密度可达164.68 m A cm-2,10 m A cm-2时的电势为1.33 V)和UOR(峰电流密度可达136.04 m A cm-2,10 m A cm-2时的电势为1.32 V)电化学性能。催化剂对甲醇电化学氧化稳定时间达10000 s,对尿素电化学氧化稳定时间超过10 h。Ni Se2/NC-450具有较好的甲醇和尿素反应性能,可能与硒化后电化学活性面积增加和N掺杂碳后电导率增强有关。本研究为制备廉价过渡金属基催化剂及其作为高效、稳定的阳极氧化电催化剂提供了新的途径。（2）制备了N掺杂碳的Ce O2修饰硒化镍催化剂,考察了催化剂在MOR和UOR中的应用:采用盐模板法经过高温煅烧和在不同温度下硒化成功制备了Ce O2-Ni Se2-450-NC,Ce O2-Ni0.85Se-550-NC和Ce O2-Ni0.85Se-650-NC催化剂,研究了Na Cl模板和N掺杂对催化剂在MOR和UOR反应中性能的影响。测试结果表明片状结构的Ce O2-Ni0.85Se-550-NC具有最佳的MOR和UOR电化学性能。Ce O2-Ni0.85Se-550-NC在MOR和UOR中的峰电流密度分别为200.36 m A cm-2和178.56 m A cm-2。同时,Ce O2-Ni0.85Se-550-NC的电势分别只需要1.31 V（MOR）和1.29 V（UOR）就可以达到10 m A cm-2。DFT研究表明Ce O2-Ni0.85Se-550-NC在Ce O2和Ni0.85Se的协同作用下具有最佳反应路径。另外Ce O2和Ni0.85Se之间的协同作用,可产生更多的缺陷作为催化位点,而N掺杂到碳基底中可以加快电子的转移,这些因素致使Ce O2-Ni0.85Se-550-NC催化剂具有较好性能。这项工作为设计高效的硒化镍基催化剂应用于其他有机物的氧化提供了一个新策略。
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