Bi2MoO6基复合催化电极的制备及其光电催化降解有机物性能研究

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光电催化技术作为光催化与电催化耦合过程,在新能源与环境污染治理等方面得到了社会各界的广泛关注,尤其在水体有机污染物降解领域展现出了良好的应用发展前景。本文以铋系可见光响应型光催化剂Bi2MoO6为主体,成功制备了改性的复合光电催化材料及电极,结合光电催化过程实现了水体有机物降解性能的提升,并对其影响机制进行了探究。
  首先使用碳量子点(CQDs)对Bi2MoO6光电极进行了修饰改性。采用溶剂热法与煅烧过程制备了Bi2MoO6电极,并通过动态吸附法在其表面负载了CQDs。CQDs的引入提升了电极表面光生载流子的迁移能力,同时通过上转换荧光效应增强了可见光范围内的光吸收能力。结合光电催化外置偏压对载流子分离效率的提升作用,CQDs/Bi2MoO6复合光电极在可见光照下2h内对亚甲基蓝降解率可达82.7%。结合催化剂结构性质等表征手段,提出了光电催化降解有机污染物的机理解释。
  为提升Bi2MoO6复合光电极的表面及界面间的电荷传递效率,对其进行了表面氧空位(OVs)修饰与半导体异质结复合改性。采用水热法与煅烧过程制备了WO3电极基底,随后通过溶剂热法原位负载了OVsBi2MoO6。半导体WO3的复合调整了复合材料的能带结构,增强了可见光的吸收能力并提供了更多的光生载流子,而在OVs的电子俘获效应、异质结的内建电场以及外部偏压的共同作用下,载流子的迁移能力得到极大的增强,同时复合体系的能带位置使其能够产生强氧化性h+、·OH和·O2-自由基团,因此OVsBi2MoO6/WO3复合电极相比单体电极催化降解性能提升显著,在可见光下4h内对罗丹明B降解效率可达80.1%,而合适的OVsBi2MoO6与WO3复合比例也使得光电极拥有了优良的循环稳定性。结合复合催化剂的表征与性能测试,提出了异质结复合、表面OVs修饰以及光电催化协同效应对提升光电极催化降解性能的作用机理。此外,实验发现光电催化过程中偏压的改变使得电极反应发生了变化,存在光电极的水分解阈值偏压,小于但接近该阈值的偏压具有更高的光电催化反应效率,而高于该阈值的偏压则会引发电极析氧,降解能力继续提升但反应效率下降、能耗提升,研究结果为光电催化降解水体有机物的实际应用提供了理论基础。
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