催化湿式氧化中RuO/γ-A1O催化剂的研制及应用研究

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该论文采用浸渍法制备了负载型RuO<,2>/γ-A1<,2>O<,3>催化剂,并研究了TiO<,2>和CeO<,2>掺杂助剂对RuO<,2>/γ-A1<,2>O<,3>催化剂活性和稳定性的影响,利用自行设计的IL高压反应釜,采用间歇反应进行了催化剂活性和稳定性评价,对RuO<,2>/γ-A1<,2>O<,3>系列催化剂湿式氧化降解苯酚的动力学特性亦进行了初步分析,同时开展了催化湿式氧化降解安普废水的试验研究.以浸渍法制备了RuO<,2>/γ-A1<,2>O<,3>催化剂,以苯酚为目标有机物,对影响催化剂活性的制备工艺条件,如浸渍方法、RuC1<,3>浓度、浸渍温度、浸渍时间、干燥条件和焙烧条件进行了优化研究,确定了最优工艺条件,即采用湿浸渍预处理载体, RuC1<,3>浓度为0.2M,浸渍温度为室温,浸渍时间为12h,110℃干燥12h,300℃焙烧3h.并且研究了湿式氧化反应主要操作工艺参数--反应温度、氧分压和溶液pH值对 RuO<,2>/γ-A1<,2>O<,3>催化剂活性和稳定性的影响,在反应温度由150升高到190℃,压力从3Mpa增加到5Mpa,溶液pH从2.94变化到9.01的范围内,确定了最优工艺条件为:反应温度为150℃、压力为3Mpa、溶液pH值为5.6.在此条件下,反应150min后,苯酚全部被氧化降解,COD去除率为91%.利用ICP测定了溶液中金属离子的浓度,确定了Ru和A1的溶出量与工艺条件变化的规律.论文对催化湿式氧化防解苯酚的动力学进行了初步研究.建立了一级两阶段动力学模型,此模型较好的关联了实验数据.在温度423-483K、压力3-4Mpa下,确定了三种催化剂湿式氧化降解苯酚的反应速率常数和反应活性能,为湿式氧化降解含酚工业废水提供了工艺设计基础.以BOD<,5>/COD为指标,对苯酚配水、湿式氧化和催化湿式氧化降解苯酚出水溶液的可生化性进行了研究,得出湿式氧化技术有效改善了高浓度苯酚溶液的生化性能,其中RuO<,2>/CeO<,2>/γ-A1<,2>O<,3>催化剂湿式氧化苯酚出水的可生化性最为显著.首次采用催化湿式氧化技术,对安普制药废水进行了处理研究.在200℃、4Mpa、反应150min的条件下,以RuO<,2>/CeO<,2>/γ-A1<,2>O<,3>催化剂降解安普废水时,COD去除率可达到43%,安普去除率在50%以上,出水溶液BOD<,5>/COD从0.33提高到0.41,有效的改善了废水的可生化性能,同时对湿式氧化技术处理难降解安普废水的经济可行性也进行了初步的探讨.
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