基团相互作用键键拓扑空间法

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在化工和石油工业中,基础物性和热化学性质是重要的物性数据,人们不可能在文献中总能找到自己所需的数据,随着物质量的提高,对其进行测量也是不现实的需要进行估算。有机物物性的估算,用的较多的是简单基团贡献法,这些方法的简便易用,但准确度较差。为了克服上述缺陷,复合基团贡献法开始出现。本文提出了一种新的物性估算方法,将传统基团贡献法在两个方面进行了改进,首先提出了基团相互作用键的概念并对其进行了划分,使用基团相互作用键贡献对分子中基团所处环境的影响进行了修正;其次,分子空间用矩阵空间表示,键的位置用矩阵的行向量表示,利用“模指数”来对基团在分子中所处的位置进行了改进。本文从“CRC Handbook of Data on Organic Compounds”,“TRC Thermodynamic Table-Hydrocarbons” 和“The Properties of Gases and Liquids”等手册中收集了1228种物质的七种物性数据。本文根据以前传统或复合基团相互作用法的模型并且考虑到本方法模指数的概念,提出了一般物性估算模型方程:,根据此模型对1228种物质进行拟合得出基团相互作用键的贡献值。提出了估算Tm,Tb,Tc,Pc ,Vc,△Hvb,△H0f,298,Zc and △G0f,298的表达式,确定了其中各种参数。所得结果表明熔点,沸点,临界温度,临界压强,临界体积,沸点下的蒸发焓及临界压缩因子等七种性质模型的相对误差分别为:7.53%,1.58%, 0.76%,2.17%,1.56%,1.26%及1.76%;标准生成焓及标准生成吉布斯自由能等两种性质模型的绝对误差分别3.86kJ/mol和4.22kJ/mol。将本方法应用于2,3,5-三甲基己烷,2,4-二甲基苯酚,1-溴-2,4-二甲基苯,乙苯等物性估算,得到比较好的结果。
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