随着工农业生产的发展和人民生活水平的提高,含氮化合物的排放量急剧增加,导致水中氨氮含量严重超标,已经成为水资源的主要污染源而引起各界的关注。SCOPE(国际环境问题科学委员会)将全球氮超载作为一个潜在的环境问题提出,而水中氮含量超标是氮超载的主要表现形式。水中氨氮含量超标造成水体富营养化,诱发“赤潮”,导致鱼类及水生动物的大量死亡,破坏水产资源,污染水质,降低水的使用价值,最终影响人类的生命健康。城市河流与湖泊水中的氨氮主要以铵根离子(NH4+)的形式存在,吸附法能够比化学氧化法更有效的去除铵根离子,成本较低,吸附剂可以循环利用,绿色环保。但是,被吸附的氨只有转换成无毒无害的氮气,才能真正解决氮超载的问题,保持自然的氮平衡。近年来,光催化技术具有能耗低,操作简便,反应条件温和,无二次污染等优点,被许多研究人员应用到氨氮处理的研究中。迄今为止,有关氨氮降解的选择性氧化研究报道较少,如何将氨氮选择性转化为氮气,目前仍没有令人满意的答案,这一问题仍需要不断探索。本论文的主要研究内容包括:(1)针对以铵根离子为主要污染物的氨氮废水中,提出利用吸附的方法将带正电的铵根离子去除。采用三聚氰胺与碳酸氢钠的热共聚反应制备多孔超薄氮化碳,在三聚氰胺热聚合过程中,碳酸氢钠会分解成碳酸钠和水,水在高温的作用下会变成水蒸气挥发,可以提高氮化碳的孔隙率,而碳酸钠也可以作为模板,增加氮化碳的比表面积。另外,利用碳酸氢钠成功地将氧基团引入到g-C3N4的结构中,降低了氮化碳表面电势,更有利于低浓度氨氮的脱除。当氨氮初始浓度为18.74 mg/L时,吸附后氨氮浓度降低为1.43 mg/L,氨氮去除率最高达到92.3%,去质子化的羧酸盐具有吸附带正电的铵离子的能力,是该材料吸附铵离子性能高的主要原因。(2)我们采用酞菁铜四磺酸四钠盐与尿素热共聚的方法合成了高分散的铜改性的氮化碳(Cu-C3N4),该催化剂仍保持着氮化碳的基本结构,其中Cu的主要价态为二价,由于引入的Cu(II)电荷相斥作用,导致层与层之间的晶面间距增大。铜改性氮化碳不仅提高了载流子的分离效率,降低了电子和空穴的复合,氨氮去除效率是未改性氮化碳的3倍多,而且增加了催化剂Br?nsted酸中心的数量,产物N2选择性显著增加。Br?nsted酸在氨氮氧化过程中保护重要的NHx活性物种,促进了N2H4中间体的生成,N2H4最终氧化为N2,是产物中N2的选择性相较于未改性的氮化碳大幅提高的重要原因。