硅基钛酸钠吸附剂的制备及其对锶离子的吸附与固化研究

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环境污染和日益严重的能源危机,使得核能的利用备受关注,但同时核能的使用也会产生大量的放射性污染物。福岛核事故发生后,更是产生了大量包含锶等放射性核素的废水,如何在高浓度盐、低浓度放射性核素废水中去除放射性核素,成为了一个重点研究问题。离子交换剂在处理放射性核素中具有良好的去除能力、再生能力和使用简单等,成为废水去除的重要手段。钛酸盐粉末由于其特殊的层间结构,层间Na+可与溶液中Sr2+进行交换,被广泛应用于放射性废水中锶的去除。但粉末结构限制其规模化应用。本文以高效处理核事故产生的高浓度盐、低浓度放射性废水中的锶离子(Sr2+)为目的,以多孔性二氧化硅为载体,采用溶胶-凝胶法,通过不同配比的原料,在不同焙烧温度下制备了二氧化硅基钛酸盐(Na2TinO2n+1/SiO2),对比研究了各合成条件下吸附剂的吸附容量,并用傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、扫描电镜(SEM)、能谱分析仪(EDS)、X射线衍射(XRD)、热分析(TG-DSC)、XPS和BET对其进行了表征。结果表明,钛酸钠成功的负载在SiO2孔内,与SiO2以物理方式结合,复合吸附剂具有很大的比表面积;焙烧温度直接影响钛酸钠的晶型结构从而引起吸附性能的差异。通过对比,最终选择了原料钠钛比为4:1,焙烧温度为500℃的条件下制备的Na2Tin02n+1/SiO2作为实验吸附剂。吸附实验表明,Sr2+的吸附数据符合Langmuir吸附等温线模型,在25℃下饱和吸附量为33.31mg/g;吸附反应在5分钟内达到平衡,数据符合准二级动力学模型;在pH为3~10的溶液中对Sr2+吸附仍然保持最大交换量;与其他碱金属和碱土金属相比,该材料对Sr2+的吸附选择性更高。基于静态实验结果,设计并在玻璃柱中进行了动态柱分离实验。实验表明,Na2TinO2n+1/SiO2表现出快速的吸附反应动力学特征,能有效去除模拟海水中的Sr2+,动态吸附量达到4.37mg/g。经过吸附后,处理累积的废吸附剂同样是放射性废弃物治理的关键。本文将吸附Sr2+后的钛酸盐冷压焙烧成钛酸盐陶瓷,XRD、SEM、EDS分析表明锶在形成的钛酸盐陶瓷上成功固化。对固化片进行浸出实验,在25℃下,在去离子水、0.lmol/L盐酸和0.1mol/L氢氧化钠溶液中浸出率分别为1.26%、3.89%和0.54%。实验论证了其吸附与原位固化一体化的流程的可行性。综上所述,硅基钛酸盐是一种从高盐度溶液中去除Sr2+的良好材料,在放射性废物的处理方面具有广阔的前景。
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