钙钛矿太阳能电池自2009年首次提出以来,经过迅猛的发展,如今光电转换效率已经突破了23%,显示出巨大的商业潜力。而Cs/FA/MA三阳离子钙钛矿体系(Cs_0.05(FA_0.83MA_0.17)_0.95Pb(I_0.83Br_0.17)₃)由于具有合适的带隙,优异的热稳定性和可重复性,被广泛应用于制备高效钙钛矿太阳能电池。然而,Cs原子的引入容易使薄膜晶粒尺寸减小,晶界增多,从而引起器件中载流子复合增大、扩散距离减小等问题。此外,迟滞现象和环境不稳定性作为钙钛矿太阳能电池的两大问题,同样普遍存在于Cs/FA/MA三阳离子钙钛矿器件之中,阻碍着钙钛矿太阳能电池的商业化发展。本论文以Cs/FA/MA三阳离子钙钛矿太阳能电池为研究对象,通过在前驱体溶液中掺杂氯元素,对三阳离子钙钛矿进行卤素调控,增大钙钛矿的晶粒尺寸和结晶性,抑制器件的迟滞现象。同时采用界面工程修饰钙钛矿/空穴层界面,探究了P型材料10-（4-（4,6-二苯基-1,3,5-三嗪-2-基）苯基）-9,9-二甲基-9,10-二氢吖啶（DMAC-TRZ）和有机胺盐苯丁基碘化胺（PBAI）作为界面层的作用机理,提升了三阳离子钙钛矿太阳能电池的湿度稳定性。具体研究内容如下:1.采用卤素调控的方法来抑制迟滞现象,通过调控前驱体中的MABr和PbCl₂的摩尔比来优化氯元素的掺杂量,优化钙钛矿的结晶过程,提升钙钛矿薄膜的结晶性,使晶粒尺寸由不到500 nm增大到接近1μm,减少了晶界并有效增大了载流子的寿命。基于介孔TiO₂的钙钛矿太阳能电池光电转化效率由18.09%提升到19.14%,迟滞因子由0.174降低到0.082,并制备了5×5 cm²大面积器件,光电转换效率达到15.11%。此外,氯掺杂后的器件湿度稳定性也有所提升,基于介孔TiO₂的器件在25°C、40%相对湿度（RH）环境下存放600小时还能保持初始效率的90%。2.采用P型材料DMAC-TRZ作界面层修饰钙钛矿/空穴层界面,调节DMAC-TRZ的溶液浓度控制界面层的厚度,发现溶液浓度为10 mg/mL时器件性能最优。基于SnO₂的平面钙钛矿太阳能电池的最高V_oc达到1.151 V,将带隙在1.60 eV三阳离子钙钛矿的V_oc损失控制在0.049 V。此外,由DMCA-TRZ处理后的空穴层的水接触角为63.7°,大于未处理前的31.7°,表明了DMAC-TRZ强疏水性的作用,使得器件的湿度稳定性得到明显改善,在25°C、40%RH的环境下存放超过900小时还能保持80%的效率。3.使用长链的有机胺盐PBAI钝化钙钛矿薄膜的表面缺陷,调控PBAI的溶液浓度,发现浓度为1 mg/mL时达到最优值,基于SnO₂的器件效率由17.97%提升到19.04%,V_oc由1.064 V提升到1.126 V。此外,界面处理后的器件湿度稳定性得到明显改善,在40%RH、25°C的环境下存放超过900 h还能保持初始效率的90%。