膜分离耦合催化湿式氧化处理有机污染物研究

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:ttttt2046
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催化湿式过氧化氢氧化(CWPO)技术具有无选择性、应用范围广、环境友好等特点,是一种处理废水的有效方法。催化剂是影响该技术催化性能的关键因素。与均相催化剂相比,非均相催化剂容易回收再利用且应用pH范围广,受到研究者的广泛关注。但目前的非均相催化剂存在催化活性低等问题,限制了CWPO技术的进一步推广。针对上述问题,论文耦合了CWPO技术与膜分离技术,通过加快反应物的传质过程,提高CWPO技术降解有机污染物性能。主要研究内容如下:(1)采用溶胶凝胶法-浸渍提拉-热处理法制备负载Fe2O3/Al2O3催化剂的陶瓷管式膜。通过调控溶胶凝胶中PVA的浓度和膜制备时的涂覆次数,控制膜孔径到超滤膜范围内。考察制备的催化膜的膜性能(膜孔径分布、膜通量、膜亲水性)和催化剂的物理和化学性质(TG、XPS、XRD)。结果表明:利用3 wt.%PVA浓度的溶胶凝胶在膜上涂覆焙烧10次后,可得到均匀的孔径分布和光滑的陶瓷膜表面;氧化铁催化剂在陶瓷膜表面及膜孔道内分布均匀;膜孔径约为50 nm,膜面接触角为10.02°,具有良好的亲水性。(2)以苯酚为目标污染物,考察Fe2O3/Al2O3催化膜的降解性能,并探究了溶液pH、反应温度、操作压力和H2O2浓度对其催化性能的影响。结果表明,在pH=6,温度为90?C,操作压力为4 bar和20 mM H2O2的反应条件下,反应150 min后,Fe2O3/Al2O3催化膜体系对100 ppm苯酚的降解效率及TOC去除率分别达到100%和70%。Fe2O3/Al2O3催化膜具有良好的稳定性能:五次重复实验后,在相同的实验条件下,苯酚的去除率仍可达到96%;在优化条件下,反应结束后的铁溶出量为0.41 mg/L,低于欧盟规定的废水排放标准限值(铁离子浓度<2.0 mg/L)。通过电子自旋顺磁共振技术(EPR)探究反应过程中产生的活性氧自由基(ROS),结果表明Fe2O3/Al2O3催化H2O2产生的羟基自由基(·OH)起主要降解作用。
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