TiO2/LDH/GO复合材料的制备及光催化降解甲醛性能研究

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室内甲醛主要来源于生活用品和室内装修装饰材料,因其来源广、对人体危害大、散发时间长等特点已引起了人们的普遍关注。光催化技术(POT)在光照下可以将有机污染完全氧化为二氧化碳和水等清洁物质。光催化剂因其本身无毒无无害、稳定性高、反应无需过多能量、反应产物清洁无害等优点符合室内特定环境,因而光催化技术有望成为控制室内空气污染的有效手段。本研究制备了一种新型光催化材料,二氧化钛/水滑石/氧化石墨烯(TiO2/LDH/GO),以用于室内甲醛的降解。本文以改良Hummers制备氧化石墨烯分散液(GO),以共沉淀法制备了水滑石/氧化石墨烯(LDH/GO),并通过水热法将采用溶胶-凝胶法所制备的TiO2纳米颗粒负载于LDH/GO表面。表征结果表明所制备的TiO2为结晶度良好的锐钛矿晶型,颗粒直径约3nm,LDH在GO表面成沟壑状,LDH/GO的存在解决了TiO2纳米颗粒团聚的问题,FT-IR和XPS所反映的C-O-C键和C-O-Ti键证实了GO、LDH、TiO2之间发生相互作用而生成的异质结结构,Raman观察到的GO的D、G、2D光谱吸收带,证明在复合材料中GO仍保持着层状有序结构。在室内环境条件下,采用自制的光催化反应模拟箱对甲醛进行光降解实验。TiO2/LDH/GO对甲醛的效果是纯TiO2颗粒的2.6倍,3小时后对甲醛的降解率达到了77.8%,将浓度为0.30mg/m3的甲醛气体降至0.068mg/m3,低于国家室内空气质量标准(0.08mg/m3)。通过对不同煅烧温度、不同LDH/GO掺杂占比和不同相对湿度的条件下对甲醛的去除的影响研究表明,LDH/GO负载最优比例为5%~10%,最佳煅烧温度为400℃~500℃。5次重复试验后,TiO2/LDH/GO的光催化活性没有明显下降,对甲醛的去除率仍能达到77.2%。对光催化降解甲醛的动力学原理和光催化机理进行了研究和分析。不同催化剂用量下甲醛的光降解动力学方程完全复合L-H模型(R2均大于0.98)。光催化机理详细阐述了TiO2/LDH/GO的吸附过程、光激发与电子传递过程、氧化消除甲醛过程,LDH的吸附性能、LDH和GO对TiO2光生电子-空穴对的传递,是TiO2/LDH/GO具有良好催化性能的主要原因。
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