高分子水凝胶是一类具有一定的亲水性能以及物理化学交联结构,可以吸收大量的水分但是不溶于水的聚合物。可以通过设计不同的分子结构来使得水凝胶具备良好的溶胀性能、生物相容性、力学性能等。近年来,水凝胶的发展比较迅速,其应用研究广泛地涉及到生物医药等领域。例如,水凝胶可以根据负荷吸收或者释放液体,维持或者模拟椎间盘内的物质转运等生物力学功能,能够满足人工髓核材料主要的性能要求,因此水凝胶在人工髓核的置换上前景比较广阔。但是,大部分水凝胶均存在强度低、溶胀性能差、稳定性差等缺点。因此,研制出具有优异的溶胀性能、生物力学性能以及生物相容性的水凝胶材料依然充满巨大的挑战。聚氨酯(PU)由软硬段交互连接组成,PU内部的微相分离结构与-NH-COO-之间具有氢键作用,使得PU力学强度好、热稳定性以及可加工性好等。PU的设计自由度较好,可以通过调节组成来制备结构、性能不同的材料,以期满足不同的应用要求。丝素蛋白(SF)是由18种氨基酸组成的天然蛋白质,不仅二级大分子结构比较独特,而且力学性能优异、热稳定性及生物相容性好等。本研究设计结合了SF与PU的优异性能,制备了新型的PU/SF复合水凝胶。探讨了体系的组成、结构以及性能之间的关系,以期制备出溶胀性能、力学性能优异的PU/SF复合水凝胶,为PU/SF复合水凝胶的应用夯实了基础。首先,设计四因素四水平正交实验,采用亲水性多元醇聚乙二醇(PEG)和聚氧化丙烯二醇(PPG)作为主要软段,异弗尔酮二异氰酸酯(IPDI)为硬段,经过二羟甲基丙酸(DMPA)、一缩二乙二醇(DEG)扩链,三乙胺(TEA)中和成盐后合成出聚氨酯预聚体(PUP)；然后与预先制备好的再生丝素蛋白(SF)溶液按照一定的质量比进行混合,利用SF分子链中大量的-NH2、-OH等基团与PUP上的-NCO进行反应,通过物理交联和化学交联作用制备PU/SF复合水凝胶。恒温条件下研究了水凝胶的溶胀性能,室温下研究了水凝胶的非限制性压缩性能,利用方差分析法对实验结果进行分析。实验结果表明PEG的分子量对水凝胶的溶胀性能和抗压性能的影响程度最显著。对水凝胶的溶胀动力学进行了分析,结果显示在溶胀初期水凝胶的Fickian扩散指数n均小于0.5,说明在水凝胶的溶胀初期Fickian扩散起着主导作用,而在水凝胶溶胀的整个过程可用Schott二级动力学模型来描述。正交体系中PU/SF复合水凝胶的最大吸水率可高达约自身重量的560%,而且水凝胶的应力应变均呈现出典型的非线性关系,水凝胶受到破坏性压缩形变时压缩应力均在0.35-1.20 MPa之间,水凝胶的压缩模量均随着应变的增加而增加,说明材料具有一定的粘弹性。根据正交实验的结果,制备了不同聚氨酯硬段含量、不同PEG分子量的两系列PU/SF复合水凝胶。通过对干凝胶形貌、溶胀性能、保水性能和抗压性能的测试验证了PEG的分子量对水凝胶的性能影响比较显著,并且探讨了硬段含量的不同对水凝胶性能的影响以及水凝胶的温敏性、pH敏感性、离子强度敏感性。从实验结果可知水凝胶的吸水率(SR)反比于溶胀媒介的温度和离子强度的大小,正比于溶液的pH值的大小,同时还与PEG的分子量的大小有关,说明了PU/SF复合水凝胶对温度、离子强度、酸碱度具有一定的敏感性。水凝胶达到溶胀平衡后体积的增长率与平衡溶胀吸水率(ESR)成正比,实际应用中不仅要考虑到水凝胶的性能,还要考虑到水凝胶的体积的变化,为PU/SF复合水凝胶在生物组织工程材料的应用上奠定了基础。