基于Z-扫描技术的半导体纳米粒子三阶光学非线性的研究

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Z-扫描技术作为测量材料三阶光学非线性的一种重要方法,具有实验装置简单、灵敏度高等优点。与其他测量方法相比,不仅可以分别测得非线性吸收系数和非线性折射率的大小,而且也可以同时确定二者的符号。在传统地使用Z-扫描技术测量材料的三阶光学非线性时,一般都是在闭孔(S→0)Z-扫描测量的基础上,对样品再进行开孔(S=1)Z-扫描实验,以此将闭孔实验测得曲线中的非线性吸收效应和非线性折射效应分离开来。本文介绍一种通过数值计算的方法从闭孔Z-扫描特征曲线中分离非线性吸收效应并计算出其系数的方法。本文将针对自聚焦饱和吸收介质进行详细讨论,给出该数值计算方法的使用范围。本文还将讨论两个重要的实验参数,透镜焦点到孔径的距离d和光阑半径rA的取值对实验测量灵敏度的影响。详细说明了在满足远场条件下,这两个参数的大小不可随意设置,必须根据实际实验条件进行合理选择,以求尽可能提高Z-扫描的测量灵敏度,以及测量结果的精确度。 表面修饰能够增强纳米粒子的三阶非线性光学特性,科学工作者已对产生此现象的原因做出多种分析。但大量的研究都是从量子尺寸效应、介电限域效应以及激子漂白吸收等方面进行解释;用局域场增强理论对此现象的说明几乎都是定性的描述;而现有的局域场增强效应的定量计算可能不适用于研究半导体纳米粒子的三阶光学非线性。本文尝试在准静态近似的条件下,建立半导体纳米粒子表面修饰介质参数(主要是介质的介电常数)与粒子三阶非线性折射系数之间的直接关系式,并利用单光束Z-扫描理论定义了相对局域场增强因子,用以定量解释有表面修饰的半导体纳米粒子三阶光学非线性增强的可能原因。本文进一步使用单光束闭孔Z-扫描技术分别测量了表面修饰谷氨酸分子的Fe2O3纳米粒子和无修饰的Fe2O3纳米粒子的三阶非线性折射系数。实验得到的三阶非线性折射系数增强比值与理论计算得到的相对局域场增强因子十分吻合。
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