洞庭湖血吸虫病疫区表层水中酚类分布特征及健康风险研究

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本研究选取湖南省典型血吸虫病疫区为研究对象,以三峡库区为对照研究区,针对洞庭湖血吸虫病疫区的81个表层水样和三峡库区的47个表层水样中的多种酚类化合物的污染特征和潜在风险进行分析。同时,建立和优化了酚类化合物的高灵敏串联质谱定量分析方法,并对酚类化合物衍生化条件进行优化,确立了五氟苄基溴(PFBBr)衍生化,GC/MS联用测定水样中多种酚类化合物的分析检测方法。对两研究区共128个表层水样依次进行SPE萃取,五氟苄基溴衍生化,GC/MS定性定量分析,并采用SPSS进行统计分析,结合酚类化合物迁移降解规律和环境化学、水文、地质、气候等学科知识,全面探讨污染物在研究区表层水中的分布特征和潜在风险,以期为该地区地表水中酚类化合物污染现状的评估提供参考依据。主要研究结果如下;(1)建立并优化了五氟苄基溴衍生化、GC/MS联用测定表层水中多种酚类化合物的方法。确定了水浴温度为30℃,水浴时间25min,碳酸钾添加量0.2g时为最佳衍生化条件,本方法检出限(≤218.18pg·L-1)满足了低于1gg·L-1浓度级超痕量分析的要求。通过对7个高浓度和7个低浓度样品进行加标回收率重复性试验,得到低浓度时回收率为72%-123.7%,相对标准偏差为8.0%-27.6%。高浓度时回收率为72.3%-119%,相对标准偏差为7%-12.8%。此测定方法实验结果表明改进后的五氟苄基溴衍生化,GC/MS联用同时测定水样中多种酚类化合物的方法简便易行、试剂材料易获得、试验条件易控制,且回收率和试验重复性可接受,满足了同时检出环境水样中存在多种酚类组分的要求。(2)首次研究了我国最典型湖沼型疫区(洞庭湖区)及三峡库区的酚类化合物污染,并对表层水样中同时存在的多种酚类组分进行了系统研究。结果显示洞庭湖典型血吸虫病疫区中的沱江、藕池河下游、松澧洪道这3条河流平水期水样中酚类含量最高,总浓度为:1362.64-2436.53ng·L-1,同一河流不同水期表层水样中的∑酚类浓度存在显著性差异(P<0.05,T检验),同一水期不同河流之间∑酚类浓度差别不大(P>0.05,T检验),处于同一污染水平。苯酚、2.6-二氯酚、2-硝基酚、五氯酚在三个不同水期中被检出浓度均较高,浓度分别为ND-1783.89ng·L-1、0.01-362.72ng·L-1、0.02-11908.22ng·L-1、ND-6057.37ng·L-1,分别占总酚类的13.8%、1%、54.7%、26.9%,是该研究区在三个不同水期检出的主要酚类化合物。三峡库区干流和支流表层水样中酚类总浓度的几何均值分别为52.47和87.99ng·L-1。干流和支流中非氯酚类总浓度的几何均值均大于氯酚类,库区表层水以非氯代酚组分为主。苯酚、邻甲酚和2-硝基酚是库区干流水样中主要的酚类,分别占干流∑酚类的79.1%、3.7%和3.6%。苯酚、邻甲酚、2,6-二氯酚和2-硝基酚是库区支流水样中的优势污染物,分别占支流∑酚类的77.5%、5.4%、3.8%和2.2%。(3)分析了洞庭湖研究区酚类污染潜在风险。洞庭湖研究区表层水样中检出的苯酚、2.6-二氯酚、2-硝基酚、五氯酚浓度低于《国家污染物环境健康风险名录》、GB3838-2002和GB5749-2006中的标准限值,对当地水环境安全带来的潜在风险较小。研究结果中三个不同水期PCP(五氯酚)的检出浓度与文献报导的国内其他血吸虫病疫区水样中的浓度相比,显示该研究区水样中PCP的浓度处于各疫区的中等污染水平,五氯酚及其降解产物的污染会给当地水环境带来潜在风险。三峡库区表层水中检出的苯酚和2-硝基酚的检出浓度与《国家污染物环境健康风险名录》中的标准限值相比较,远低于可能导致生物毒性危害的标准限值,与国内外其他地区水体中苯酚含量相比也处于较低污染水平,三峡库区表层水样中苯酚与2-硝基酚污染给研究区水环境带来的潜在风险较小。
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